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PRODUÇÃO DE MOLIBIDÊNIO-99 PRODUÇÃO DE MOLIBIDÊNIO-99 EM MEIO AQUOSOEM MEIO AQUOSO

Eduardo Cabral

Benedito Dias Baptista Filho

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• Reator de solução homogênea aquosa de sal de urânio (AHR) projeto realizado nos EUA de 1944 a 1958 com finalidade de desenvolver um reator de potência

• Diversos reatores de pesquisa foram construídos

• Atualmente existem reatores desse tipo em operação na França, Rússia e EUA

• Recentemente o interesse nesses reatores ressurgiu para produção de radioisótopos

• IAEA recomenda esse tipo de reator para produção de Mo-99

• Reatores desse tipo estão atualmente em projeto nos EUA, China, e Rússia para produção de Mo-99

HistóricoHistórico

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• Reator Russo ARGUS em operação de demonstração para produção de Mo-99 para uso médico.

• B&W Medical isotope Production System (MIPS):

o Objetivo de produzir 4400 Ci de Mo-99 a cada 6 dias por meio da fissão do U-235 em um reator de solução aquosa de nitrato de uranila de baixo enriquecimento

o Cooperação com Argonne, Los Alamos, Armed Forces Radiobiology Research Institute, Purdue University, INVAP

Estado da arteEstado da arte

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• Experimento da INVAP:o Dispositivo de irradiação para reator de

piscina acoplado a sistema de retirada do Mo-99

o 500 mL de solução de nitrato de uranila com urânio enriquecido a 19,75%

o Fluxo de nêutrons: 1x1012 #/cm2.so Densidade de potência: 1 kW/L

Estado da arteEstado da arte

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• Características dos reatores AHR:o Configuração muito simples o Núcleo solução aquosa de sal de urânio com refletor

de grafite

o Sais usados Sulfato ou Nitrato de Uranila - UO2SO4 ou UO2(NO3)2

o Baixa potência

Reator AHRReator AHR

Refletor grafite

Solução aquosa de sal de urânio

Barras de controle

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• Características dos reatores AHR:o Operação em baixa pressão (atmosférica) e baixa

temperatura (~70oC)o Radiólise da água gera hidrogênio e oxigênio gasosos

que devem ser recombinados para evitar risco de explosão

o Se for usado nitrato de uranila a radiólise do sal gera nitrogênio gasoso que deve ser extraído do sistema

o Produtos de fissão gasosos e radioativos (Xe, Kr, I etc) escapam da solução aquosa

Reator AHRReator AHR

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• Vantagens:o Reator muito simples e de baixo custoo Alta eficiência do uso de nêutrons para produção de

radioisótoposo Não necessita de alvos de irradiação menor perda de

urânio por Ci de Mo-99 produzidoo Mais de 100 vezes mais eficiente para produzir Mo-99 do

que os reatores usados atualmenteo Mínima geração de rejeitos radioativoso Possibilidade de produzir outros radioisótopos Xe-133,

Sr-89, Y-90, I-131 etc

o Reator inerentemente seguro do ponto de vista nuclear

Reator AHRReator AHR

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• Reator Russo ARGUS o Construído em 1981o Operação para produção de Mo-99 o Solução aquosa de Sulfato de Uranilao Concentração de sal na água: 73 g/Lo Volume da solução: 22 Lo Potência: 20 kWo Densidade de potência: ~0,9 kW/Lo Fluxo de nêutrons térmico: 5x1011 #/cm2.so Urânio enriquecido a 90% Produção de Mo-99 após 5 dias de irradiação: 708 Ci

Reator AHRReator AHR

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• Desenvolvimento de um dispositivo para produção de até 500 Ci por semana de Mo-99 usando um dispositivo de irradiação no Reator IEA-R1

Objetivo Objetivo

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• Parâmetros de irradiação adotados:o Solução aquosa de Nitrato de Uranila – UO2(NO3)2

o Volume da solução: ~1 Lo Concentração do sal: ~100 g/Lo Massa de sal: 105 go Massa total de urânio 235: 12,5 go Massa total de urânio enriquecido a 20%: 63 go Esquema de operação: irradiação por 5 dias e

decaimento por 2 diaso Fluxo de neutros: térmico 9,1x1012, epitérmico

1,18x1012, rápido 5,8x1011 (posição 14 de irradiação do IEA-R1)

Cálculos preliminaresCálculos preliminares

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• Resultados: Produção de Mo-99: 96 Ci por semanao Para produzir 500 Ci/semana necessário cerca de 5 L o Potência: 2,1 kW (densidade de potência = 2,1 kW/L)o Massa de U-235 gasta por semana: 12 mgo Massa de sal gasto por semana: 18,5 mgo Após retirada do Mo-99 solução retorna para irradiação o U-235 gasto deve ser reposto periodicamente para

manter mesma produção de Mo-99o Quantidade inicial de sal pode ser utilizada por vários

anos (cerca de 20 anos para queima total da massa inicial de U-235)

Cálculos preliminaresCálculos preliminares

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• Resultados:o Radiólise da água e do nitrato de uranila gera hidrogênio,

oxigênio e nitrogênio em grandes quantidades: Cada reação de fissão produz cerca de 3x106 moléculas de H2

Taxa de produção de N2 cerca de 2,5 ml para cada kW.min de energia depositada na solução

Não foram achados dados para produção de O2

o Esses gases devem ser extraídos ou recombinadoso Volume estimado de hidrogênio produzido: 26,2 L/h ou

3,1 m3/semanao Volume estimado de nitrogênio produzido: 0,31 L/h ou

37,7 L/semana

Cálculos preliminaresCálculos preliminares

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• Resultados:o Outros gases (principalmente gases nobres) são

produzidos e também devem ser extraídoso Produção de outros elementos de interesse:

Kr-85 (8,5 mCi), Kr-85m (26,8 mCi) Sr-90 (6,5 Ci), Sr-91 (72,1 mCi) Y-90 (48,7 mCi ), Y-91 (12,3 Ci), Y-91m (4,2 Ci),

Y-92 (72,4 mCi), Y-93 (5,7 Ci) I-131 (30,8 Ci), I-132 (68,5 Ci), I-133 (49,0 Ci), I-135 (1,44

Ci) Xe-133 (98,0 Ci), Xe-133m (4,0 Ci), Xe-135 (14,4 Ci),

Xe-135m (0,23 Ci)

Cálculos preliminaresCálculos preliminares

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• Etapas do processo de produção de Mo-99:

1) Irradiação

2) Extração

3) Purificação

4) Reposição

Processo de produção de Mo-99Processo de produção de Mo-99

Recombinação H2Recombinação H2

Extração N2Extração N2

Retenção IodíneosRetenção Iodíneos

IRRADIAÇÃOIRRADIAÇÃOIRRADIAÇÃOIRRADIAÇÃO

EXTRAÇÃO MoEXTRAÇÃO MoEXTRAÇÃO MoEXTRAÇÃO MoExtração (Al2O3)Extração (Al2O3)

Controle do pHControle do pH

PURIFICAÇÃOPURIFICAÇÃOPURIFICAÇÃOPURIFICAÇÃOPurificaçãoPurificação

Proces. RejeitosProces. Rejeitos

Proces. RejeitosProces. Rejeitos

REPOSIÇÃOREPOSIÇÃOREPOSIÇÃOREPOSIÇÃOAjustes QuímicosAjustes Químicos

Reposição

 

Reposição

 

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• Dispositivo contendo solução de nitrato de uranila é posicionado ao lado do núcleo do reator

• Durante a irradiação os gases gerados devem ser tratados:

• Sistema de recombinação do H2 com O2 e retorno da água para a solução

• Sistema de remoção de Iodíneos

• Sistema de remoção do N2

• Sistema de reposição de ácido nítrico para manter o pH e evitar a precipitação do UO2

• Sistema de transferência da solução para análise e retirada do Mo-99

Dispositivo de irradiaçãoDispositivo de irradiação

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• Sistemas de tratamento de gases:o Sistemas são todos interconectadoso Pelo menos na fase experimental serão

necessários diversos sensores: Concentração de H2

Concentração de O2

Pressão e temperatura Sensor de pH

o Esses processos devem ser estudados e detalhados.

• Além desses sensores deve ter sensor para fluxo de nêutrons

Dispositivo de irradiaçãoDispositivo de irradiação

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• Processo de Extração do Mo-99:o Trocador de íons de Al2O3

o Processo de remoção de alguns rejeitos e poderá ser estudado um sistema para extração de Estrôncio e Xenônio

• Purificação do Mo-99 etapa subseqüente, envolvendo outra troca iônica e processamento de rejeitos

• O restante da solução deve ser tratado e complementado para reposição do U-235 gasto para uma nova irradiação

Extração de MO-99Extração de MO-99

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1) Estudos iniciais de neutrônica, térmica-hidráulica etc

2) Estimativas de recursos e prazos

3) Dispositivo de irradiação piloto:• Determinação das características e propriedades dos

materiais• Componentes mecânicos• Sistemas de tratamento dos gases

4) Análise de segurança

5) Testes de irradiação

6) Caracterização dos produtos da irradiação

7) Processos de separação e purificação do Mo-99

8) Tratamento/processamento/reposição de rejeitos

Etapas do projetoEtapas do projeto