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UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO CENTRO DE TECNOLOGIA E GEOCIÊNCIAS DEPARTAMENTO DE ENERGIA NUCLEAR PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM TECNOLOGIAS ENERGÉTICAS E NUCLEARES (PROTEN) DESENVOLVIMENTO E CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA DE IONIZAÇÃO TOTALMENTE POLIMÉRICA PARA DOSIMETRIA DE RAIOS-X IRAMI BUARQUE DO AMAZONAS RECIFE – PERNAMBUCO – BRASIL AGOSTO - 2005

CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA DE IONIZAÇÃO … · Obrigado pelo amor e carinho, ... Comparativo da taxa de dose entre as câmaras WELI e PTW2532 ... Esquema de uma câmara dedal

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UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO

CENTRO DE TECNOLOGIA E GEOCIÊNCIAS

DEPARTAMENTO DE ENERGIA NUCLEAR

PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM TECNOLOGIAS

ENERGÉTICAS E NUCLEARES (PROTEN)

DESENVOLVIMENTO E CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA

DE IONIZAÇÃO TOTALMENTE POLIMÉRICA PARA

DOSIMETRIA DE RAIOS-X

IRAMI BUARQUE DO AMAZONAS

RECIFE – PERNAMBUCO – BRASIL

AGOSTO - 2005

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IRAMI BUARQUE DO AMAZONAS

DESENVOLVIMENTO E CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA

DE IONIZAÇÃO TOTALMENTE POLIMÉRICA PARA

DOSIMETRIA DE RAIOS-X

Dissertação submetida ao Programa de Pós-

Graduação em Tecnologias Energéticas e

Nucleares (PROTEN), do Departamento de

Energia Nuclear, da Universidade Federal de

Pernambuco, para obtenção do título de Mestre

em Ciências. Área de Concentração: Dosimetria e

Instrumentação Nuclear.

ORIENTADOR: PROF. DR. ELMO SILVANO DE ARAÚJO (DEN)

CO-ORIENTADOR: DR. LUIZ ANTÔNIO PEREIRA DOS SANTOS (CRCN)

RECIFE – PERNAMBUCO – BRASIL

AGOSTO – 2005

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DESENVOLVIMENTO E CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA

DE IONIZAÇÃO TOTALMENTE POLIMÉRICA PARA

DOSIMETRIA DE RAIOS-X

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Não podes ensinar nada a um homem; podes apenas ajudá-lo a encontrar a resposta dentro dele mesmo. Galileu Galilei. Se não houver frutos, valeu a beleza das flores; se não houver flores, valeu a sombra das folhas; se não houver folhas, valeu a intensão da semente. Henfil Mas, se alguém tem falta de sabedoria, peça-a a Deus, e Ele a dará porque é generoso e dá com bondade a todos. Tg. 1:5.

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Às mulheres guerreiras, que perenemente marcam minha vida.

À Minha avó, Gercina (in memorian).

À Minha mãe, Iara (in memorian).

À Minha mulher, Lourdes.

À Minha filha, Inaiara.

Dedico.

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AGRADECIMENTOS

Aos meus orientadores: o Prof. Dr. Elmo Silvano de Araújo e ao Dr. Luiz Antônio

Pereira dos Santos, pela orientação tranqüila, paciente, segura, sincera, objetiva e

motivadora, sempre no sentido de aperfeiçoar e enriquecer este trabalho, pelo tempo

disponibilizado na pesquisa, pelo conhecimento obtido ao longo do curso e pela amizade.

Aos professores que contribuíram com o andamento deste trabalho e sua

progressiva qualificação ao longo dos seminários:

Profª. Drª. Ana Paula Lima Pacheco (CRCN/CNEN)

Prof. Dr. Clóvis Abrahão Hazin (DEN/UFPE)

Profª. Drª. Helen Jamil Khoury (DEN/UFPE)

Prof. Dr. João Antonio Filho (DEN/UFPE)

Prof. Dr. Walter Mendes de Azevedo (DQF/UFPE)

Aos membros da comissão examinadora.

Aos professores, funcionários e amigos dos departamentos de Energia Nuclear, de

Química Fundamental e de Física, do Centro de Tecnologia e Geociências (CTG) e do

Centro Regional de Ciências Nucleares (CRCN), por terem de forma direta ou indireta

contribuído para a realização deste trabalho. Também pela amizade, compreensão e ajuda

em muitos momentos ao longo do tempo, sem os quais o desenvolvimento deste trabalho

teria sido muito mais árido.

Ao Dr. José Guilherme Pereira Peixoto (IRD/CNEN), pelas sugestões muito

pertinentes e pela avaliação deste trabalho.

Ao DEN/UFPE pela oportunidade de desenvolver este trabalho.

Ao CRCN pela utilização das instalações da metrologia.

Ao CNPq pelo apoio financeiro.

Ao grupo de Polímeros, em particular agradeço à Kátia, Letícia, Ana Paula e

Patrícia pelos bons momentos de convívio, de companheirismo, de amizade e pelos

inúmeros auxílios desinteressados.

Aos amigos do Departamento de Energia Nuclear: José Araújo, Cleomacio,

Fabiana, José Marcos, Péricles, Macilene e Thiago, pelo incentivo, sugestões e amizade.

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Meu agradecimento à Magali (Secretária do DEN), extensivo aos demais

funcionários, pela prontidão e excelente atendimento, condição que contribui para um

ambiente de trabalho eficiente e harmonioso.

Aos colegas e amigos que de uma maneira ou de outra contribuíram para a

conclusão deste trabalho, até mesmo com um simples gesto de carinho ou uma palavra

amiga, meus sinceros agradecimentos. Adalberto, Serginho, Joacir, Charles, Agilson,

Edriano, Marculino (in memorian) estiveram presentes em muitos momentos desta minha

odisséia. Perdão pelas incontáveis omissões. Sempre estive cercado de pessoas do bem.

Agradeço aos meus familiares, especialmente à minha avó Gercina (in memorian) e

à minha mãe Iara (in memorian), por terem me proporcionado uma infância deslumbrante,

aliada à uma boa educação doméstica; por terem me ensinado a não desistir nunca, mesmo

diante do mais desfavorável dos cenários; pela eterna inspiração, pelo incentivo sempre

presentes nos momentos de maior adversidade e pelo amor.

Aos meus tios, “Leno” e “Mi” que, apesar da pouca ou nenhuma intimidade com as

letras, foram grandes incentivadores dos meus estudos na infância. À eles devo minha

primeira gramática e meus primeiros sucessos escolares.

À minha esposa Lourdinha e minha filha Inaiara, pela compreensão, principalmente

quando precisei estar ausente e lhes furtar minha atenção. Obrigado pelo amor e carinho,

pelo suporte emocional, sem o qual teria sucumbido perante as vicissitudes da vida, e por

terem escolhido fazer parte da minha estória de vida.

Ao Grande Arquiteto do Universo pelos bons e maus momentos, sempre efêmeros.

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SUMÁRIO

Página LISTA DE FIGURAS...........................................................................................................iii LISTA DE ABREVIATURAS E SÍMBOLOS....................................................................vi RESUMO............................................................................................................................viii SUMMARY..........................................................................................................................ix

1 - INTRODUÇÃO .............................................................................................................. 5

2 – REVISÃO DE LITERATURA..................................................................................... 8

2.1 – Unidade geradora de raios-X .................................................................................... 9 2.2 - Espectro de emissão dos raios-X ............................................................................. 10 2.3 - Interação da radiação ionizante com a matéria ........................................................ 12

a) Efeito fotoelétrico ................................................................................................ 12 b) Espalhamento Compton ...................................................................................... 13 c) Produção de pares................................................................................................ 13

2.4 - Camada Semi - Redutora (CSR) do alumínio.......................................................... 15 2.5 - Detetores de radiação............................................................................................... 16

2.5.1 - Modelo básico de detetor ............................................................................. 17 2.5.2 - Modos de operação dos detetores................................................................. 18 2.5.3 - Detetores gasosos de radiação...................................................................... 19

2.6 - Câmara de ionização................................................................................................ 20 2.6.1 – Câmara de ionização de placas paralelas (CIPP)......................................... 22 2.6.2 - Câmara de ionização de ar-livre ................................................................... 23 2.6.3 – Câmara de ionização tipo dedal ................................................................... 26

2.7 – Aspectos gerais sobre as Teorias da Cavidade........................................................ 29 2.7.1 – Teoria da cavidade de Bragg-Gray .............................................................. 30 2.7.2 - Teoria de Lawrence ...................................................................................... 33 2.7.3 - Teoria de Spencer-Attix ............................................................................... 34 2.7.4 - Teoria de Burlin............................................................................................ 35 2.7.5 - Outras Teorias Cavitárias ............................................................................. 35

2.8 – Polímeros condutores .............................................................................................. 36 2.8.1 – Estados de oxidação da PANI...................................................................... 39 2.8.2 - Mecanismos de condução da PANI.............................................................. 42

2.9 – Efeitos da radiação ionizante em sistemas poliméricos .......................................... 43 a) Regra geral........................................................................................................... 43 b) Grau (G) de degradação polimérica .................................................................... 43

2.10. Efeitos da radiação ionizante em polímeros condutores ......................................... 44

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ii

3 - MATERIAIS E MÉTODOS........................................................................................ 48

3.1 - Confecção do protótipo da câmara WELI ............................................................... 49 3.2 - Sistema de detecção ................................................................................................. 50 3.3 - Preparação e deposição dos filmes .......................................................................... 52 3.4 - Metodologia e arranjo experimental ........................................................................ 53 3.5 - Ensaios com os protótipos ....................................................................................... 55

4 – RESULTADOS E DISCUSSÃO ................................................................................ 58

4.1 - Ensaios preliminares ................................................................................................ 58 4.2 - Curva característica de saturação da câmara WELI ................................................ 60 4.3 - Dependência energética ........................................................................................... 62 4.4 – Comparativo da taxa de dose entre as câmaras WELI e PTW2532........................ 64 4.5 – Dependência angular da câmara WELI................................................................... 65 4.6 – Repetitividade e efeito da dose acumulada no filme............................................... 67 4.7 – Medida da camada semi-redutora (CSR) ................................................................ 69 4.9 – Efeito da separação entre os eletrodos .................................................................... 71

5 - CONCLUSÕES ............................................................................................................ 73

6 - PERSPECTIVAS ......................................................................................................... 74

REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ............................................................................ 75

ANEXO A – DETALHES CONSTRUTIVOS DOS PROTÓTIPOS............................ 82

ANEXO B – CONTRIBUIÇÕES GERADAS ................................................................ 83

ANEXO C – ESTATÍSTICA UTILIZADA .................................................................... 84

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iii

LISTA DE FIGURAS

Página

Figura 1: Representação esquemática de uma ampola de raios X. 10

Figura 2: Espectros obtidos no CRCN (tracejado) e no PTB (linha) para um feixe de raios-

X com energia máxima de 80 kev e filtros de 2,50 mm de Al + 1,40 mm de Cu. 11

Figura 3: Representação do efeito fotoelétrico. 12

Figura 4: Representação do efeito Compton. 13

Figura 5: Representação do efeito de produção de pares. 14

Figura 6: Probabilidade relativa de ocorrência dos três processos de interação, no carbono,

para fótons de diferentes energias. 14

Figura 7: Curva característica e regiões de operação para detetores a gás. Os fótons da

curva a são mais energéticos que os da curva b. 19

Figura 8: Variação da corrente de ionização em função da tensão em uma câmara de

ionização, para diferentes níveis de radiação. Os platôs representam as correntes de

saturação para diferentes taxas de exposição. 22

Figura 9: Representação simplificada de uma câmara de ionização de placas paralelas. 22

Figura 10: Representação de uma câmara de ionização de ar livre de placas paralelas. As

legendas são feixe de raios – X; D, diafragma; C, volume coletor ou sensível; G,

eletrodo de guarda; P, eletrodo polarizador; E, linhas do campo elétrico; F, fios de

guarda para o qual é aplicado um potencial elétrico graduado; H, alta tensão; A,

conecção para o sistema de medida de carga ou de corrente. 25

Figura 11: Curva de saturação da câmara de ar-livre VICTOREEN, modelo 481. 26

Figura 12: Esquema de uma câmara dedal cilíndrica, com as linhas força, do campo

elétrico E, representadas por setas tracejadas. 27

Figura 13: Representação do efeito da parede na resposta de uma câmara de ionização. 28

Figura 14: Desenho esquemático para ilustrar a teoria da cavidade de Bragg-Gray: (1)

cavidade de gás (detetor); (2) meio não perturbado. 31

Figura 15: Estrutura de um polímero, no caso o polietileno. 36

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iv

Figura 16: Comparação da condutividade de alguns materiais: PA – Poliacetileno, PANI –

Polianilina, PP – Poli (p-fenileno) e ppi – Polipirrol. 38

Figura 17: Estrutura do pirrol e do polipirrol. 38

Figura 18: Estrutura poli-p-fenilenovinileno. 39

Figura 19: Estrutura da anilina e da polianilina (PANI). 39

Figura 20: Fórmula geral da polianilina. (I) Dímero reduzido e (II) Dímero oxidado. 40

Figura 21: Estados de oxidação e dopagem da PANI: (A) Base de poli(Pernigranilina); (B)

Base de poli(Esmeraldina); (C) Base de poli(Leucoesmeraldina); (D) Sal de

poli(Esmeraldina) e (E) Sal de poli(Leucoesmeraldina). 41

Figura 22: Estruturas químicas dos polarons e bipolarons formados pela dopagem da

polianilina. 42

Figura 23: Influência na condutividade da polianilina dopada com hcl 1,0 M, quando

irradiada com raios-X, em atmosfera com 60% de umidade relativa (normalizado

para os valores antes da irradiação, 11 S/cm). 45

Figura 24: PANI dopada e irradiada em condição ambiente 65%-75% de u. R. (LIMA,

1999). 46

Figura 25: Protótipo quadrado preliminar (a) e câmara WELI (b): a área (verde-escuro)

escura é o filme de PANI, depositado sobre o corpo da câmara, de PMMA. 49

Figura 26: Câmara de ionização WELI: (a) vista anterior, mostrando o ponto de

alinhamento a LASER (L) sobre a área a ser irradiada; (b) vista posterior oblíqua

mostrando a separação (S) entre as placas. 50

Figura 27: Diagrama de blocos do eletrômetro flip-flop. 51

Figura 28: Representação do arranjo experimental. (A) vista em perspectiva; (B) vista de

cima; (C) detalhe da dependência angular. 55

Figura 29: Avaliação das resistências dos filmes: irradiados (R1, R2, R3) e não irradiados

(R4, R5, R6) 57

Figura 30: Curva de saturação do protótipo da câmara de ionização (modelo quadrado). 58

Figura 31: Linearidade da resposta do protótipo WELI (modelo quadrado) com a taxa de

dose. 59

Figura 32: Curva característica de saturação da câmara WELI 60

Figura 33: Respostas da dependência energética da CIPP WELI e da PTW2532. 63

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v

Figura 34: Corrente de saída em função da taxa de dose relativa. Pontos = respostas da

CIPP WELI; círculos=resposta da PTW2532; Picos de kilovoltagem (de baixo para

cima): 50kv (preto); 70kv (azul); 90kv (verde) e 110kv (vermelho). 65

Figura 35: Dependência angular da resposta da câmara WELI. 66

Figura 36: Variação das resistências elétricas dos filmes de PANI. 68

Figura 37: Repetitividade das medidas da câmara WELI a 100kv e 20ma. 69

Figura 38: Medida da camada semi-redutora com a câmara PTW2532. 70

Figura 39: Medida da camada semi-redutora com a câmara WELI. 71

Figura 40: Resposta da câmara WELI em função da separação dos eletrodos. 72

Figura 41: Configuração e dimensões dos protótipos da câmara de ionização WELI. (a):

modelo quadrado; (b): Placa anterior A, ou janela; e placa posterior B, com eletrodo

coletor e anel de guarda. 82

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vi

LISTA DE ABREVIATURAS E SÍMBOLOS

A Corrente elétrica (ampère)

ABNT Associação Brasileira de Normas Técnicas

BIPM Bureau Internacional de Pesos e Medidas

C Coulomb, unidade de carga elétrica no SI

c Velocidade da luz no vácuo

CI Câmara de Ionização

CRCN Centro Regional de Ciências Nucleares

CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear

CTG Centro de Tecnologia e Geociências

CSR Camada semi – redutora

CIPP Câmara de ionização de placas paralelas

DDP Diferença de potencial elétrico

DQF Departamento de Química Fundamental

dT/dx Poder de frenagem linear

E Campo elétrico

e Carga do elétron

G Grau de degradação polimérica

Gy Gray, unidade de dose

Gy/s Taxa de dose

h Constante de Planck

HCl Ácido Clorídrico

HVL Half Value Layer

IAEA International Agency of Energy Atomic

ICRU International Commission on Radiologic Units

INMETRO Instituto Nacional de Metrologia, Normatização e Qualidade Industrial

INPI Instituto Nacional de Propriedade Industrial

IRD Instituto de radioproteção e dosimetria

J Joule, unidade de energia no SI

kV quilo volt

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vii

keV quilo elétron-volt

LED light-emitting diode, diodo emissor de luz

M Concentração Molar (Molaridade)

mA mili ampère

mbar mili bar, unidade prática de pressão (1mbar=100 Pa)

MeV Mega elétron-volt

MnO2 Óxido de manganês

NaI(Tl) Iodeto de sódio dopado com tálio

OH– ânion hidroxila

PA Poliacetileno

PP Poli (p-fenileno)

Ppi Polipirrol

PANI Polianilina

PMMA Poli (metacrilato de metila)

PTW Physikalisch-Technische Bundesanstalt

S/cm Siemens por centímetro

SI Sistema Internacional de unidades

S/ρ Poder de frenagem mássico

TLD Dosímetro termoluminescente

u.r. Umidade relativa

W/e Energia perdida por unidade de carga produzida

WELI Walter, Elmo, Luiz e Irami

X1/2 Meia espessura

γ Radiação eletromagnética (gama)

Φ Energia de ligação do elétron (função trabalho)

ν0 frequência inicial do fóton

λ Comprimento de onda do fóton

µ Coeficiente de atenuação linear

µEN /ρ Coeficiente de absorção de energia mássico

Ω ΟΗΜ, unidade de resistência elétrica no SI

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viii

DESENVOLVIMENTO E CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA DE

IONIZAÇÃO TOTALMENTE POLIMÉRICA PARA DOSIMETRIA DE RAIOS – X

Autor: Irami Buarque do Amazonas

Orientador: Prof. Dr. Elmo Silvano de Araújo.

Co-orientador: Dr. Luiz Antônio Pereira dos Santos

RESUMO

Este trabalho apresenta o desenvolvimento e a caracterização de um protótipo de

uma câmara de ionização de placas paralelas (CIPP), totalmente polimérica, construída

com eletrodos de PANI condutora depositada sobre um substrato de poli (metacrilato de

metila), PMMA, que além de servir como suporte ao filme de PANI, também serve para

prover o equilíbrio eletrônico dos elétrons gerados pela radiação.

A caracterização do detetor proposto, a câmara de ionização WELI, foi feita a partir

das curvas características de uma câmara de ionização, tais como: curva de saturação,

dependência energética e resposta com relação à taxa de dose. Também foram avaliadas as

mudanças nas características elétricas dos eletrodos de PANI, em função da dose

acumulada, a geometria do detetor, a dependência angular da resposta, sua estabilidade a

curto prazo, além da variação da resposta com a separação dos eletrodos.

O protótipo testado foi comparado com a câmara PTW2532 para raios-X na região

de 20kV até 140kV, mostrando um desvio padrão menor que 1% entre as respostas, entre

70kV e 90kV. Até o momento ainda não se tem conhecimento de uma tecnologia nacional

para um sistema de detecção similar ao protótipo desenvolvido neste projeto de pesquisa.

A importância desse trabalho reside basicamente em três aspectos: a) o polímero condutor,

PANI, é um material ainda em um estado incipiente de sua utilização na área dosimétrica,

despertando muito interesse tecnológico; b) devido à ausência de partes metálicas, uma

câmara de ionização totalmente polimérica permite diminuir a radiação espalhada,

importante fator de interferência na leitura; c) o polímero suporte, PMMA, sugere que o

protótipo seja bastante robusto, resistindo ao manuseio e a pequenos impactos sem maiores

danos.

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ix

DEVELOPMENT AND CHARACTERIZATION OF AN ALL-POLYMER

IONIZATION CHAMBER FOR X-RAY DOSIMETRY

Author: Irami Buarque do Amazonas

Adviser: Prof. Dr. Elmo Silvano de Araújo.

Co-adviser: Dr. Luiz Antônio Pereira dos Santos.

SUMMARY

The main aim of this project is to present both development and characterization of

a new prototype plate parallel ionization chamber (CIPP), built with PANI electrodes

deposited onto poly(methyl methacrylate), PMMA, subtract. This insulator polymer is

widely used in dosimetric applications. In this apparatus, PMMA acts as a support for

PANI film and also plays an important role in the electron balance of the system.

The characterization of the proposed detector, so-called WELLI ionization

chamber, comes from typical characteristic curves of an ionization chamber, such as:

saturation curve, energetic dependence and response in relation to the dose rate. Changes

in the electrical and mechanical characteristics of PANI electrodes were also evaluated

through short-term stability the following parameters: accumulated doses, detector

geometry, response angular dependence, and response variation with different distance

between electrodes. The tested prototype was compared to a PTW2532 commercial

chamber, for X-ray ranging from 20kV to 140kV and the responses show a standard

deviation under 1% beetwin 70kV and 90kV.

The importance of this project relies on three basic aspects: a) dosimetry use of

PANI is still incipient and shows promising technological potential; b) a metal-free all-

polymer ionization chamber allows reducing the spread radiation, which is an important

factor during radiation measurements; c) the prototype with PMMA support shows robust

characteristics on the detection system. So far, there is no evidence of similar technological

device developed in Brazil.

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1 - INTRODUÇÃO

Desde a sua descoberta, em 1895, pelo físico alemão Wilhelm Conrad Röentgen

(1845-1923), os raios–X têm causado extraordinário impacto na sociedade. Suas primeiras

aplicações foram na medicina, pois, ao permitir a fotografia do interior do corpo humano,

possibilitou diagnósticos mais precisos.

Atualmente os aparelhos de raios-X encontram largo emprego nos mais diversos

setores, da indústria metalúrgica às artes, permitindo desde a detecção de falhas em soldas

até a identificação da autenticidade de obras de arte. A despeito do vasto campo de

aplicações dos raios – X, ainda é no setor de saúde e, principalmente, no radiodiagnóstico

onde este tipo de radiação é mais amplamente utilizado, devido aos riscos de exposições

indesejáveis.

Assim, sob o ponto de vista da proteção radiológica, são plausíveis os esforços no

sentido de monitorar as doses de radiações a que são submetidos os pacientes, a fim de se

evitar exposições desnecessárias e minimizar seus efeitos prejudiciais à saúde humana.

A dosimetria de trabalhadores e de indivíduos do público em geral obedece a

normas nacionais e internacionais já bem estabelecidas. No caso das exposições médicas,

apenas recentemente tem sido alvo de debates em conferências da International Agency of

Energy Atomic, onde ficou evidente que há a necessidade de se monitorar a dose de entrada

em pacientes (IAEA, 1994; IAEA, 2000; IAEA, 2001).

Em particular, no que concerne à dosimetria em feixes de raios-X de baixa energia

(diagnósticos), recomendações internacionais têm sido apresentadas à comunidade

científica, tendo como base os documentos da IAEA e o trabalho de Peixoto, desenvolvido

no Laboratório de Dosimetria da IAEA (PEIXOTO, 2001; IAEA, 2001).

Desde as primeiras descobertas a respeito dos polímeros condutores há grande

interesse nesses materiais, pois se vislumbra, com o avanço dos estudos, a possibilidade de

conciliar as características mecânicas dos polímeros convencionais com as propriedades

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6

ópticas e elétricas desses materiais não convencionais, permitindo diversas aplicações, em

particular na área nuclear e dosimétrica (BARTLETT; LING-CHUNG, 1989; CHEN et al.,

1996; OKI, et al., 1994.).

A polianilina (PANI) é um dos poucos polímeros não convencionais cuja

condutividade pode variar algumas ordens de grandeza, de modo reversível e simultâneo,

desde a condição de isolante até a de condutor elétrico, em função da dopagem protônica

ou do estado de oxidação (MALMONGE, MATTOSO, 1997; TONG et al., 1992). Assim,

a sua utilização como condutor elétrico aliado à sua estabilidade e reversibilidade química,

abre um leque de possibilidades permitindo que este tipo de material possa ter uma vasta

aplicação científica e tecnológica.

Para a avaliação da dose de entrada em um paciente, normalmente utiliza-se um

sistema dosimétrico constituído por uma câmara de ionização (CI), que é um medidor de

radiação ionizante, juntamente com um eletrômetro que é um medidor de ultrabaixa

intensidade de corrente elétrica. Detetores do tipo câmara de ionização geralmente são

constituídos por eletrodos metálicos ou de grafite depositados sobre material não condutor.

Devido a estes componentes, as CI têm certa fragilidade, apresentam um fator de

atenuação e também um fator de espalhamento devido às partes metálicas (ATTIX, 1961;

ATTIX, ROESCH, 1966). Sendo assim, a PANI foi escolhida como eletrodo devido às

suas propriedades elétricas e estabilidade química, além do que se trata de um material que

desperta grande interesse científico e tecnológico, sendo bastante estudada há algumas

décadas.

O PMMA, que é um polímero bastante utilizado na área nuclear, além de ser um

suporte robusto para o detetor também serve para prover o equilíbrio eletrônico necessário

no sistema de detecção. A solução para minimizar os fatores de atenuação e espalhamento,

bem como a fragilidade das CI existentes no mercado, pode ser a utilização de materiais

poliméricos tanto nos eletrodos como no corpo do detetor. Na câmara de ionização de

placas paralelas (CIPP) totalmente polimérica, desenvolvida nesta pesquisa, utilizam-se

eletrodos de polianilina depositados sobre uma base de PMMA, materiais não metálicos, o

que faz com que este protótipo tenha vantagens em relação às câmaras com eletrodos

metálicos ou de grafite.

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7

O objetivo deste estudo foi desenvolver e caracterizar um sistema dosimétrico que

utiliza eletrodos de polianilina (PANI) condutora em substrato de PMMA, com a

finalidade de conceber uma câmara de ionização totalmente polimérica, semelhante ao

padrão secundário normalmente utilizado em feixes de radiodiagnóstico.

Dentre as vantagens pretendidas encontra-se uma menor atenuação do feixe, menos

espalhamento, maior resistência mecânica, menores dimensões e, portanto, maior

manuseabilidade. Não se tem conhecimento, até o momento, de uma tecnologia nacional

para um sistema de detecção similar a este.

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2 – REVISÃO DE LITERATURA

Níveis elevados de radiação ionizante, acima dos limites pré-estabelecidos em

protocolos internacionais, podem produzir os chamados efeitos determinísticos e

certamente resultarão em danos à saúde humana. Entretanto, as doses decorrentes dos

procedimentos radiológicos são suficientemente reduzidas e não atingem valores que

possam desencadear tais efeitos deletérios, embora possam gerar eventos estocásticos, ou

seja, danos cuja severidade depende de fatores estatísticos e que aumentam com a

quantidade de radiação acumulada ao longo do tempo (CEMBER, 1996; SCAFF, 1997).

Ao interagir com a matéria, as radiações apresentam mecanismos e efeitos

diferentes, dependendo da sua energia e da natureza do material exposto à radiação. Essas

diferentes formas de interação resultam em importantes conseqüências no manuseio e uso

das radiações, o que justifica todos os esforços no sentido de se aprimorar as técnicas de

dosimetria, isto é, os métodos de medida das propriedades características, quantidades e

qualidades das radiações ionizantes que incidem num meio.

Existem vários tipos de detetores, tais como: o contador Geiger, o proporcional e a

câmara de ionização, que determinam as diversas grandezas dosimétricas, tais como a

exposição, o kerma, a taxa de dose etc. Os instrumentos cuja finalidade é medir a

exposição ou a dose absorvida são chamados de dosímetros ou sistemas dosimétricos, que

utilizam detetores de radiação que podem ser sólidos, líquidos ou gasosos. Os detetores

mais comumente usados em radiologia diagnóstica são a câmara de ionização, os filmes, os

dosímetros termoluminescentes (TLD) e os dispositivos semicondutores eletrônicos

A terminologia utilizada na medição das radiações ionizantes depende do tipo de

radiação, do evento considerado e dos seus efeitos na matéria. Desde 1975 a Comissão

Internacional de Unidades e Medidas Radiológicas (ICRU) revisou a terminologia e adotou

as definições atuais para as grandezas relacionadas às medidas nucleares. (BUSHONG,

1997; ICRU, 1980; KNOLL, 1989; THAUHATA, 1984).

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2.1 – Unidade geradora de raios-X

Os raios X são ondas eletromagnéticas que, quando são usadas com fins

diagnósticos possuem energia na faixa de 30 keV à 150 keV. A Figura 1 representa um

esquema de uma ampola de raios – X, com suas partes principais.

Os raios X são ondas eletromagnéticas que, quando são usadas com fins

diagnósticos possuem energia na faixa de 30 keV à 150 keV. A Figura 1 representa

esquematicamente uma ampola ou tubo para produção de raios – X.

Quando o filamento, o cátodo (-), é aquecido devido à passagem de uma corrente

elétrica, cuja intensidade é em torno de dois ampères, há emissão de elétrons (emissão

termo-iônica) que serão acelerados em direção ao alvo, o ânodo (+), devido à aplicação de

uma diferença de potencial da ordem de quilovolts (kV).

Os elétrons liberados pelo filamento e acelerados em direção ao alvo constituem a

corrente do tubo, da ordem de miliampères (mA). Estes elétrons interagirão com os átomos

do material (geralmente tungstênio) que constitui o alvo, gerando os raios-X por dois

processos básicos: a colisão com elétrons do alvo e a desaceleração de elétrons nas

proximidades dos núcleos dos átomos do alvo. Esses eventos dão origem a emissões

contínuas de energia bem como a transições energéticas de níveis atômicos característicos

do elemento constituinte do alvo (CEMBER, 1996; SCAFF, 1997; KNOLL, 1989;

BUSHONG,.1997; THAUHATA, ALMEIDA, 1984).

Nos equipamentos de raios-X existe uma filtração inerente devida ao próprio

material constituinte do tubo e uma filtração adicional obtida mediante a adição, entre o

feixe e o alvo, de lâminas metálicas, geralmente de alumínio (Al) ou cobre (Cu), com

espessuras que variam conforme o material e a energia dos raios-X, e cuja função é

aumentar a energia efetiva do feixe de raios-X.

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10

_

Filamento

Anodo Alvo Feixe de Elétrons Catodo

ē →

Janela

+

Raios X

Figura 1: Representação esquemática de uma ampola de raios X.

Os aparelhos de raios-X normalmente operam com filtros metálicos, com

espessuras de 1mm a 3mm, colocados na trajetória do feixe. Sua finalidade é reduzir o

número de fótons de baixa energia, que não contribuem para a qualidade da imagem

radiográfica. Isto é necessário porque esses raios-X não atingem o filme radiográfico, mas

chegam até o paciente onde são absorvidos e depositam uma dose indesejada de radiação.

A colocação de um filtro na trajetória do feixe útil reduz a dose no paciente, pois a

quantidade (intensidade) do feixe que possui energia baixa diminui.

2.2 - Espectro de emissão dos raios-X

O espectro energético de um feixe de raios-X emitido por uma unidade geradora

depende do material filtrante. A espessura e o tipo de material definem a qualidade do

feixe de radiação. Os fenômenos envolvidos na geração dos raios-X dão origem a uma

radiação que apresenta energias dentro de um intervalo mínimo e máximo, acarretando um

espectro contínuo ao qual se sobrepõem picos discretos, característicos das transições dos

níveis atômicos do elemento que constitui o alvo.

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Assim, os raios-X emitidos pelo aparelho apresentam uma gama enorme de

comprimentos de onda, variando sua energia de uma forma contínua. Esta parte contínua

do espectro é devida às emissões energéticas decorrentes da contínua desaceleração ou

frenagem dos elétrons, quando da interação com o campo coulombiano dos núcleos dos

átomos constituintes do alvo e é denominada de bremsstralung ou radiação de freamento.

Quando um elétron do feixe retira um elétron do átomo do alvo, este é logo

substituído por outro de um nível mais energético e assim sucessivamente, até que se

restabelece a estabilidade eletrônica do átomo, e o espectro resultante apresenta picos,

devido às transições que se seguem. Como conseqüência, há emissão de radiação

eletromagnética (raios-X característicos) cuja energia é igual à diferença energética entre

as camadas eletrônicas.

A Figura 2 mostra uma comparação entre dois espectros de raios-X, obtidos no

Centro Regional de Ciências Nucleares (CRCN) e no laboratório primário Physikalisch-

Technische Bundesanstalt (PTB), na Alemanha. A unidade geradora de raios-X PANTAK

HF160 do CRCN será utilizada na caracterização da câmara WELI, portanto os espectros

evidenciam o bom funcionamento deste equipamento.

0,0

0,2

________ PTB - - - - - - CRCN

0,8

0,6

0,4

1,0

Taxa

de

dose

rela

tiva

20 30 40 50 Energia (keV)

70 80 60

Figura 2: Espectros obtidos no CRCN (tracejado) e no PTB (linha) para um feixe de

raios-X com energia máxima de 80 keV e filtros de 2,50 mm de Al + 1,40 mm de Cu.

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2.3 - Interação da radiação ionizante com a matéria

As radiações ao interagirem com um material podem provocar excitação atômica

ou nuclear, ionizações ou ativação do núcleo. Nessas interações, os fótons (radiações

indiretamente ionizantes) podem ser totalmente absorvidos ou espalhados.

Com partículas carregadas predominam as colisões e há transferência contínua de

energia para o meio, através de ionização e excitação, ao longo da trajetória. Para fótons

com energia abaixo de 10 MeV pode ocorrer transferência total ou parcial de sua energia

para um elétron, por meio de três processos principais: efeito fotoelétrico, efeito Compton

e a produção de pares, que só ocorre para energias acima de 1,02 MeV (CEMBER, 1996;

KNOLL, 1989; SCAFF, 1997; THAUHATA, 1984).

a) Efeito fotoelétrico

Ocorre quando um fóton de energia hν0 incide sobre um elétron fortemente ligado,

com energia de ligação Φ. Toda energia é transferida e o elétron é arrancado, com certa

energia cinética, do átomo, que fica ionizado (Figura 3).

A energia em excesso num átomo pode ser perdida por meio de emissão de raios X

característicos e a energia cinética (T) do elétron ejetado é dada pela Equação 1, onde ν0 é

a freqüência do fóton incidente e h é a constante de Planck, cujo valor no Sistema

Internacional (SI) é h = 6,63. 10 – 34J.s.

Fóton incidente, hν0

Elétron ejetado

Figura 3: Representação do efeito fotoelétrico.

0T hν= − Φ (1)

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b) Espalhamento Compton

Quando apenas uma fração da energia inicial (hν0) do fóton é transferida para o

elétron do átomo, um outro fóton, com uma energia (hν) menor é espalhado em outra

direção, ocorrendo uma mudança no seu momento linear (Figura 4). O elétron pode ser

considerado livre quando sua energia de ligação (Φ) for pequena em comparação à energia

do fóton incidente (Equação 2).

O deslocamento Compton é à diferença entre os comprimentos de onda dos fótons

incidente (λi) e espalhado (λf) e é dado pela Equação 4, onde m0 é a massa de repouso do

elétron e c é a velocidade da luz no vácuo.

Fóton incidente, λ0

Fóton espalhado, λf

Elétron espalhado

θ

λi ϕ

λf

Figura 4: Representação do efeito Compton.

Thh −= 0νν (2)

( θλλ cos10

−=−cm

hif ) (3)

c) Produção de pares

Ocorre se a energia do fóton for maior que 1,02 MeV e este fóton passar perto de

um núcleo atômico. A interação núcleo - fóton produz um par de partículas: um elétron e

um pósitron que posteriormente podem se aniquilar, gerando novamente dois fótons, com

energia de 0,51 MeV cada um (Figura 5). A energia cinética do par é continuamente

distribuída, desde zero até um valor T (Equação 4).

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Elétron Fóton incidente, ν0

Pósitron

Figura 5: Representação do efeito de produção de pares.

2

0cmhT −= ν (4)

A probabilidade de ocorrência de cada um dos efeitos depende basicamente da

energia da radiação incidente e do número atômico do material absorvedor, conforme é

possível ser observado para o carbono no gráfico da Figura 6.

100

0,01 0,1 1 10 100

Compton

Fotoelétrico

Produção de Pares

Prob

abili

dade

Rel

ativ

a (%

)

50

0

E (MeV)

Figura 6: Probabilidade relativa de ocorrência dos três processos de interação, no

carbono, para fótons de diferentes energias.

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2.4 - Camada Semi - Redutora (CSR) do alumínio

Também chamada meia espessura (X1/2) de um material ou ainda, do inglês “Half

Value Layer” (HVL), é a espessura de um material necessária para absorver metade da

intensidade de um feixe de radiação.

Os valores de CSR normalmente utilizados na radiologia estão entre 2mm e 4mm

de Al e um método bastante usado para se determinar a CSR é a construção de um gráfico

da curva de atenuação com a filtração adicionada entre a fonte e o alvo. O aumento da

tensão altera a penetração dos raios-X e, portanto, a CSR é uma função do aumento da

energia efetiva do feixe e de sua penetração (SIMPKIN, 1991; SANTOS et al, 2002).

As CSR do feixe útil são obtidas para cada tensão máxima do tubo e devem estar

em conformidade com os requisitos de filtração mínima, a fim de reduzir exposições

desnecessárias de pacientes e trabalhadores.

Na Tabela I encontramos alguns valores típicos de CSR para filtros de alumínio, em

tensões de operação comumente usadas nos equipamentos de raios-X, com alimentação

monofásica e trifásica, para uso em diagnóstico médico e odontológico. Valores

intermediários podem ser obtidos por interpolação.

Tabela I: Valores típicos de camadas CSR em função da tensão máxima de operação do tubo.

CSR (mm de Al) kVp Monofásico Trifásico

70 2,1 2,3 80 2,3 2,6 90 2,5 3,0 100 2,7 3,2 110 3,0 3,5 120 3,2 4,9 130 3,5 4,1

Para o caso em que o feixe é estreito e monocromático, a camada semi-redutora,

medida em condições de boa geometria, é inversamente proporcional ao coeficiente de

atenuação linear (µ) e pode ser calculado pela relação apresentada na Equação 5:

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2 0,693LnCSRµ µ

= = (5)

2.5 - Detetores de radiação

A detecção e a monitoração da radiação são tarefas fundamentais e consistem

basicamente na conversão da radiação ionizante em energia elétrica. Os detetores são,

portanto, dispositivos que permitem converter parte da energia proveniente do feixe de

radiação em uma grandeza mensurável típica do material absorvedor como, por exemplo, a

intensidade de corrente elétrica.

A detecção propriamente dita se dá em um dispositivo onde ocorrem interações da

radiação com o meio que o constitui. Uma das maneiras de se detectar radiação é

utilizando uma câmara de ionização (CI), que é basicamente uma cavidade cheia de gás

com eletrodos coletores das cargas geradas, dispostos em uma geometria adequada. Na CI

cria-se uma diferença de potencial de tal forma que não haja fluxo de corrente entre os

eletrodos, a menos que haja exposição da câmara à radiação.

A interação da radiação ionizante com o gás contido na câmara cria íons positivos e

negativos que se movem para os eletrodos, produzindo uma corrente elétrica (DEWERD,

WAGNER, 1999).

A tensão elétrica entre os eletrodos na CI é fixada de modo a ser alta o bastante

para que não fiquem íons dispersos dentro da câmara, porém não tão alta a ponto de que

possa gerar novos íons secundários adicionais. Uma conseqüência dessa escolha

estratégica de voltagem é que qualquer corrente produzida por um evento simples é muito

pequena e não poderia ser medida com precisão, a menos que a CI seja usada para medir a

corrente total produzida por múltiplos eventos durante um certo período de tempo.

Para constituir um sistema para medida de radiações, é necessário um medidor da

intensidade da corrente elétrica que, no caso de valores ultrabaixos, é denominado de

eletrômetro.

Existem três tipos de detetores: sólidos, líquidos e gasosos. Os principais detetores

sólidos conhecidos atualmente são os cristais semicondutores cintiladores. Dispositivos

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termoluminescente (TLD) e eletrônicos, como, por exemplo, fotodiodos e fototransistores,

são os principais semicondutores utilizados como detetores de radiação (SANTOS et al,

2002a e b).

O TLD mais comumente utilizado é o de fluoreto de lítio (LiF) e sua função é

armazenar a energia recebida para reemiti-la em forma de luz após seu aquecimento, de

modo que a grandeza é medida de forma indireta. Os dispositivos eletrônicos, os quais

originalmente são fabricados para detecção de luz visível, são também sensíveis às

radiações mais energéticas, como os raios-X.

Por último, os cintiladores típicos são cristais de iodeto de sódio dopado com tálio,

NaI(Tl), que convertem radiações de mais alta energia em luz visível para que possam ser

detectadas com os dispositivos eletrônicos ou fotomultiplicadoras. Os detetores líquidos,

por sua vez, têm seu princípio de funcionamento baseado em soluções cintiladoras, as

quais convertem os fótons mais energéticos em luz, de forma semelhante aos cintiladores

sólidos.

Quanto aos detetores do tipo gasoso, apesar de terem sido os primeiros detetores

desenvolvidos e dos avanços da tecnologia eletrônica, ainda têm grande aplicação na área

de detecção das radiações ionizantes. Os principais detetores gasosos são a câmara de

ionização, o detetor proporcional e o detetor Geiger-Müller.

2.5.1 - Modelo básico de detetor

O resultado da interação direta da radiação nos detetores é o surgimento de uma

certa quantidade de carga elétrica no volume ativo do detetor, ou seja, naquele volume em

que ocorre alguma mudança mensurável nas propriedades do material detetor, devido à

radiação. Uma carga Q, que aparece no detetor devido à interação de uma partícula ou

quantum de radiação, será coletada gerando um sinal elétrico.

Esta coleta se dá por meio da aplicação de um campo elétrico no detetor, de modo

que as cargas positivas e negativas criadas pela radiação fluem em direções opostas.

O tempo que dura o evento de interação, de um modo geral, é bem pequeno (para

os gases, da ordem de 10-9s) e, na prática, a deposição de energia pode ser considerada

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instantânea. Mas, para coletar completamente todas as cargas, o tempo varia conforme o

tipo de detetor e, para câmaras de ionização, pode ser considerado da ordem de 10-6s

(SCAFF, 1997; KNOLL, 1989; BUSHONG, 1997).

Este intervalo entre a produção da carga e sua detecção se deve, por um lado, ao

percurso ou livre caminho médio que deve ser vencido antes da chegada nos eletrodos

coletores e, por outro lado, à mobilidade das cargas no volume ativo do detetor. Assim, a

resposta do detetor poderá ser uma corrente que flui por um tempo igual ao tempo

necessário para a coleta das cargas.

2.5.2 - Modos de operação dos detetores

Os detetores de radiação operam em dois modos distintos principais, chamados

modo pulso e modo corrente. No primeiro caso, os detetores registram cada quantum

individual de radiação que interage no detetor (KNOLL, 1989; SCAFF, 1997).

No modo corrente, o tempo médio do pico individual de corrente serve como sinal

básico que é registrado. A todo instante há uma flutuação estatística nesse sinal, devido à

não regularidade das ocorrências dos eventos em função do tempo de chegada de cada

evento. Para minimizar as flutuações estatísticas no sinal de corrente (Io), escolhe-se um

tempo de detecção grande, embora isto torne mais lenta a resposta às mudanças rápidas na

taxa média de eventos e a carga produzida por evento, conforme a Equação 6:

0 . . E .I r Q r qw

⎛ ⎞= = ⎜ ⎟⎝ ⎠

(6)

onde é r a taxa de eventos, Q = (E/w).q é a carga produzida por evento; w a energia média

requerida para produzir um par de cargas; E é a energia media depositada por evento e q é

a carga do elétron.

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2.5.3 - Detetores gasosos de radiação

O princípio de funcionamento de todos detetores gasosos é basicamente o mesmo,

ou seja, a produção de cargas pela passagem da radiação por um gás e subseqüente coleta.

Quando uma partícula carregada atravessa o meio detetor (no caso um gás), ao longo de

sua trajetória produzem-se excitações e ionizações. A cada átomo ou molécula ionizada,

resulta um elétron livre e um íon positivo.

Aplicando-se um campo elétrico ao meio detetor, os elétrons e os íons positivos

formados serão coletados pelos eletrodos. Durante a aceleração das cargas elétricas

formadas, os elétrons livres sofrem muitas colisões com outras moléculas neutras, antes de

chegar ao eletrodo, podendo até se ligar às moléculas do gás, produzindo um íon negativo.

Também pode haver recombinação do par formado, diminuindo a taxa de coleta e,

conseqüentemente, a eficiência de detecção.

Os diferentes tipos de detetores gasosos operam em regiões de diferença de

potencial (DDP) distintas e as câmaras de ionização, em particular, operam na região II

conhecida por região de saturação, conforme a Figura 7.

Cor

rent

e

Tensão aplicada

Saturação

Proporcional

Gei

ger-

Müe

ller

Disrupção

Prop

orci

onal

idad

e

limita

da

a

b

I II III IV V VI

Figura 7: Curva característica e regiões de operação para detetores a gás. Os fótons

da curva a são mais energéticos que os da curva b.

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A porção da curva que contém as regiões de recombinação é conhecida como curva

de saturação da CI e constitui um dos principais parâmetros que caracteriza este tipo de

detetor. Para um dado tipo de gás a uma dada pressão, a carga recolhida por unidade de

energia cresce com a tensão aplicada, atingindo a saturação, quando a recombinação no

detetor se torna desprezível (KNOLL, 1989).

Na Figura 7, temos: região de recombinação (I), onde um aumento da DDP leva a

um aumento da fração de elétrons recolhidos, em relação à dos recombinados, o que

implica num aumento da corrente; região da Câmara de Ionização (II), onde todos os

elétrons são coletados, não havendo aumento substancial do sinal com a tensão aplicada;

região do Contador Proporcional (III) onde há ionizações secundárias, terciárias etc., até

que todos os elétrons sejam coletados dando origem a um pulso amplificado, proporcional

à ionização primária; região de Proporcionalidade limitada (IV) onde, uma vez que não

há mais uma relação de proporcionalidade entre a energia das partículas incidentes e o

número de íons coletados, não podemos usá-la para detecção; região do Geiger-Müller

(V) onde opera este tipo de detetor, cada carga originalmente criada provoca uma série de

descargas secundárias, ionizando o gás, ou seja, a partir de uma partícula surgem várias

avalanches que culminam com uma descarga no gás. Finalmente, a região de disrupção

ou descarga contínua (VI), onde a tensão aplicada é tão elevada que provoca descargas

mesmo sem que haja radiação incidente, ou seja, a tensão aplicada é tal que rompe a

rigidez dielétrica do gás e a descarga se dá não pela radiação, mas pela ionização do gás.

2.6 - Câmara de ionização

O dispositivo capaz de coletar cargas de um único sinal, produzidas em uma massa

conhecida de ar, além de ser capaz de realizar de forma absoluta a grandeza kerma de

acordo com a sua definição é chamado de câmara de ionização (CI). Tais detetores, que

são aplicados para dosimetria da radiação quando a taxa de eventos é muito alta,

normalmente operam no modo corrente (ATTIX, ROESCH, 1986; KNOLL, 1989; SCAFF,

1997).

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As CI operam na região de saturação, produzindo um sinal a cada par de íons

gerado no interior do volume sensível o qual está relacionado à sensibilidade do detetor.

Nos detetores a gás, o processo de interação produz um ou mais elétrons que carregam,

total ou parcialmente, a energia da radiação.

Em uma CI o campo elétrico é gerado através de duas placas condutoras cuja

separação define um volume sensível chamado cavidade, preenchido em geral por ar.

Assim, estando em contato com a atmosfera externa, a massa de ar contida na câmara

apresenta uma dependência com as condições de temperatura, pressão e umidade. Algumas

câmaras são seladas, evitando estas dependências, porém, nas que são abertas, as condições

de umidade podem ser ignoradas, mas a influência da temperatura, e da pressão, podem ser

significativas e exigem a introdução de fatores de correção.

Uma das placas é aterrada e a outra é submetida a um potencial suficiente para

coletar os íons gerados entre as placas sem provocar a aceleração dos íons até velocidades

que causem novas ionizações devido a colisões com outras moléculas. O número ou a taxa

de íons coletados é o sinal registrado.

Por causa de seu longo período de estabilidade, alta precisão (cerca de 0,1% para

uma boa câmara clínica), leitura direta e uso relativamente fácil, a câmara de ionização tem

se tornado um eficiente instrumento de medidas em dosimetria clínica (SCAFF, 1997).

O princípio de operação das CI baseia-se nas chamadas teorias cavitárias, que

exigem as condições geométricas adequadas para sua operação, de modo que, para cada

tipo de medida específica, é necessário atender aos pré-requisitos de operação. Mesmo

assim, existem vários tipos de CI, com aplicações em finalidades específicas e que, por

isso, recebem diversas denominações tais como: CI de placas paralelas, câmara de ar-livre,

câmara tipo dedal etc.

A Figura 8 representa duas curvas características da saturação de uma câmara de

ionização, onde se pode observar a região de operação deste tipo de detetor gasoso, o platô

(AB) de saturação, obtido em duas intensidades diferentes do feixe de radiação. A tensão

de operação da CI deve ter um valor escolhido entre os extremos do platô AB.

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Tensão na câmara

Cor

rent

e de

ioni

zaçã

o Fonte de alta intensidade

Fonte de baixa intensidade

A B

Figura 8: Variação da corrente de ionização em função da tensão em uma câmara

de ionização, para diferentes níveis de radiação. Os platôs representam as correntes de

saturação para diferentes taxas de exposição.

2.6.1 – Câmara de ionização de placas paralelas (CIPP)

Um dos modelos mais simples de câmara de ionização para medidas de exposição

em radiologia diagnóstica é a câmara de ionização de placas paralelas, que consiste

essencialmente de um capacitor de placas paralelas encerrado num recipiente de paredes

finas, contendo um gás (o ar, por exemplo) e conectado a um eletrômetro (Figura 9).

Eletrodos Eletrômetro

pA

gás V

Figura 9: Representação simplificada de uma câmara de ionização de placas

paralelas.

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23

Esta câmara pode ser usada como padrão secundário para a dosimetria de raios-X

de baixa energia uma vez que, pela sua geometria, pode ter os eletrodos coletores próximos

da parede ou janela da câmara, de modo a minimizar a grande absorção que ocorre,

principalmente se as paredes não forem feitas de um material equivalente ao ar (ATTIX,

ROESCH, 1986).

Se a mesma for confeccionada com paredes de material pouco absorvedor (ar-

equivalente), de paredes finas (com espessura da ordem do alcance dos elétrons no ar) e

tiver pouco espalhamento da radiação, podemos esperar que seu comportamento varie

pouco com relação à sua dependência energética e com variações na taxa de exposição.

2.6.2 - Câmara de ionização de ar-livre

O padrão primário para feixes de raios – X é obtido da câmara de ar-livre. Nesta, a

grandeza kerma no ar é diretamente medida, o que faz com que a mesma seja classificada

como um dosímetro absoluto, em oposição aos dosímetros relativos. (PEIXOTO, 1991;

SCAFF, 1997; KNOLL, 1989).

Entretanto, devido às suas dimensões e outras limitações físicas tais como sua não

portabilidade, este tipo de câmara só é utilizada para medições em fótons de até 3 MeV.

Para as medidas dosimétricas rotineiras, um padrão secundário deve ser rastreado com

relação a este padrão primário, a câmara de ar livre. A câmara de ionização padrão deve ser

substituída por um padrão secundário que pode ser obtido, dependendo de sua faixa de

utilização, com a chamada câmara dedal, que é um detetor de manuseio mais fácil

(CEMBER, 1996; SCAFF, 1997; KNOLL, 1989).

Usualmente, a câmara de placas paralelas apresenta três eletrodos: o coletor de

cargas e o eletrodo de guarda ficam em um mesmo potencial, ambos defronte ao eletrodo

de aterramento. O coletor fornece a corrente a um dispositivo registrador.

O eletrodo de guarda tem por finalidade uniformizar as linhas de campo elétrico,

evitando efeitos de borda, assim como eliminar qualquer sinal oriundo de espalhamento

externo, ou seja, define melhor o volume coletor.

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24

A grandeza kerma no ar mede a transferência de energia dos raios – X no ar. Sua

definição requer a medida de toda ionização produzida pelas interações de colisão no ar,

por todos os elétrons resultantes das interações dos raios – X numa massa de ar conhecida.

Por outro lado, o aumento das dimensões do volume da ionização não permite que o campo

elétrico seja suficientemente alto para alcançar a corrente de saturação. Entretanto, se as

condições de Bragg-Gray puderem ser perfeitamente alcançadas, pode-se usar uma

pequena câmara de ionização cheia de ar, sendo conhecidos seu volume e o material que

constitui as suas paredes.

Para uma cavidade cheia de ar, dentro de um certo material, as condições de Bragg-

Gray são completamente obtidas quando: (a) a radiância espectral da primeira geração de

elétrons, não é alterada pelo preenchimento da cavidade com ar; (b) a fração de energia

cedida ao ar pelos elétrons secundários liberados dentro do volume de ar é pequena

comparada com a energia total depositada no ar e (c) a fluência dos elétrons de todas as

gerações é uniforme através da cavidade.

A teoria de Bragg-Gray relaciona a dose absorvida na parede da câmara de

ionização (m) com a dose absorvida na ionização do volume de ar, através da razão entre o

poder de frenagem mássico do material da parede e do ar: (S/ρ)meio / (S/ρ)ar.

Sob as condições de equilíbrio eletrônico no ar, a dose absorvida no ar pode ser

calculada a partir da dose absorvida pela parede da câmara de ionização multiplicada pela

razão dos coeficientes de absorção de energia mássico do ar e do material da parede da

câmara: (µEN /ρ)AR / (µEN /ρ)meio.

A Figura 10 mostra como os requisitos derivados da teoria da cavidade são

preenchidos na prática, pela câmara de ionização de ar livre de placas paralelas (IAEA,

1997). Nela temos uma ilustração do equilíbrio de elétrons secundários e dos elétrons

completamente parados no ar. Um feixe estreito de fótons passa por entre os eletrodos

paralelos, que são formados por um eletrodo polarizador defronte a uma montagem de uma

placa tripla e coplanar, composta de um outro eletrodo central, o coletor, e eletrodos de

guarda em cada lado, estando estes três últimos no mesmo potencial.

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25

H P

A C

D

F

G

E

c b’ a b Raio-X

d

a’

Figura 10: Representação de uma câmara de ionização de ar livre de placas

paralelas. As legendas são feixe de raios – X; D, diafragma; C, volume coletor ou sensível;

G, eletrodo de guarda; P, eletrodo polarizador; E, linhas do campo elétrico; F, fios de

guarda para o qual é aplicado um potencial elétrico graduado; H, alta tensão; A, conecção

para o sistema de medida de carga ou de corrente.

Distorções do campo elétrico associado ao eletrodo coletor (o chamado efeito de

borda) são minimizadas pela incorporação de eletrodos de guarda em torno do eletrodo que

é conectado ao sistema de medida. A distância (d), do volume sensível até o diafragma

limitador do feixe, deve permitir o alcance máximo dos elétrons secundários para evitar

que os elétrons secundários emitidos pelo diafragma ultrapassem o volume sensível. O

espaçamento entre os eletrodos também deve permitir o alcance máximo dos elétrons

secundários para evitar efeitos da parede.

A ionização perdida como resultado dos elétrons a e b movendo-se para fora do

volume coletor é compensada pelos elétrons a’ e b’ que migram para dentro do volume

coletor e a ionização causada pelo elétron c contribui completamente para a medida do

sinal (ATTIX, 1961; ATTIX, ROESCH, 1986; CEMBER, 1996; SCAFF, 1997; KNOLL,

1989).

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26

A Figura 11 mostra várias curvas de saturação, obtidas com uma câmara de

ionização de ar-livre, tipo cilíndrica, de volume variável, obtidas por CARDOSO, em

2003, usando várias qualidades do feixe de raios-X (CARDOSO et al., 2003).

F0,02 igura 11: Curva de saturação da câmara de ar-livre VICTOREEN, modelo

0,00

0,04

0,05 0,08

0,10

0,12 0,14 0,16

0,18

0,22

10kV25kV30kV

50akV50bkV

0,20

Leitu

ra n

orm

aliz

ada

pela

cor

rent

e do

tubo

de

R-X

4000 3500 4500 1000 3000 2500 500 1500 2000 0

Tensão (V)

Figura 11: Curva de saturação da câmara de ar-livre VICTOREEN, modelo 481.

2.6.3 – Câmara de ionização tipo dedal

Em substituição à câmara padrão, para medidas práticas, surgiram as câmaras

dedais cuja cavidade de ar é envolvida por uma fina camada de material ar-equivalente,

constituindo uma espécie de parede materializada em torno da cavidade.

Em geral, a parede é constituída de uma mistura de um material polimérico

(baquelite, p. ex.) e grafite, de modo a ter um número atômico médio próximo ao do ar,

além de ser condutora, cuja finalidade é substituir a larga camada de ar necessária ao

equilíbrio eletrônico na câmara de ar livre.

Na câmara dedal, em vez de se ter uma camada de ar com as dimensões do alcance

dos elétrons, tem-se em substituição uma capa ou parede de material ar-equivalente

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revestida internamente por uma camada condutora, garantindo, assim, não apenas a

condição de equilíbrio eletrônico como também servindo de eletrodo (Figura 12).

Fina camada condutora interna

Elet

rodo

cen

tral Cavidade de Ar

Parede de material

ar-equivalente

Isolador

Raios - X

E

Anel de guarda

Conexão para o eletrômetro

Entrada de ar

Figura 12: Esquema de uma câmara dedal cilíndrica, com as linhas força, do campo

elétrico E, representadas por setas tracejadas.

Os materiais que constituem fisicamente as paredes de uma câmara influenciam o

seu desempenho e podem ser classificados em: equivalente-ar, construídos com baquelite e

equivalente-tecido, de nylon com polietileno, carbono, fluoreto de cálcio e sílica. Outros

fatores, tais como, a espessura da parede e a equivalência do eletrodo central também

interferem na resposta da câmara dedal.

Se variarmos a espessura da parede, obteremos um valor ótimo de espessura para

cada energia de irradiação (Figura 13). Sob o ponto de vista da teoria da cavidade, se a

espessura da parede for igual ao alcance máximo dos elétrons secundários mais energéticos

que são criados no seu material constituinte, então a parede em questão é equivalente a um

meio infinito, desde que elétrons originados a grandes distâncias não alcancem a cavidade

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A parede atua, portanto, como uma fonte de elétrons secundários, além de absorver

e espalhar a radiação primária, ou seja, é responsável por prover o equilíbrio eletrônico.

Região de "Build up" 100

Inte

nsid

ade

de io

niza

ção

(%)

80

60 Espessura onde ocorre o

equilíbrio eletrônico 40

0 3 2 1

Espessura da parede (cm)

Figura 13: Representação do efeito da parede na resposta de uma câmara de

ionização.

Quando a CI é exposta a um feixe de raios-X, a ionização aumenta inicialmente

com a espessura da parede até atingir um valor máximo, devido à contribuição adicional

dos elétrons espalhados pela parede (região de "build up" na figura 13).

Em paredes com espessuras maiores a absorção passa a predominar e ocorre uma

diminuição da ionização em função do aumento de espessura da parede, devido à sua

atenuação sobre o feixe primário.

Uma parede de acrílico, que é o nome comercial do polimetacrilato de metila

(PMMA), permite atingir o equilíbrio eletrônico em uma câmara de ionização irradiada

com raios gama, se tiver uma espessura em torno de 2,5 milímetros (ATTIX, 1961;

ATTIX, ROESCH, 1986). Na prática, a câmara dedal é calibrada por comparação com

uma câmara padrão primária, recebendo assim um coeficiente de calibração.

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29

2.7 – Aspectos gerais sobre as Teorias da Cavidade

Diz-se que o equilíbrio eletrônico de elétrons secundários devido aos fótons foi

atingido se as energias, número e direções dos elétrons são constantes através do volume

sensível, isto é, se a radiação espectral não variar dentro deste volume de interesse.

A medida da exposição requer a aproximação mais exata possível da situação de

equilíbrio eletrônico. Nessas condições, a medida da dose em um ponto no ar, onde existe

equilíbrio eletrônico dos elétrons secundários, é igual à exposição naquele ponto.

Elétrons secundários, criados fora do volume sensível, depositarão sua energia

dentro deste, enquanto que alguns criados dentro do volume sensível irão causar ionização

fora. Portanto, a soma das energias (excluindo as energias de repouso) dos elétrons

entrando e saindo do volume são iguais, ou seja, para medirmos a exposição no volume

sensível, devemos contabilizar toda sua ionização.

Para isso, imaginamos o volume sensível contido num volume maior de ar (uma

parede), cuja espessura é maior que o alcance máximo dos elétrons, garantindo o equilíbrio

eletrônico, ou seja, as perdas são praticamente compensadas. Então, deve-se aplicar uma

DDP suficiente para coletar as cargas produzidas sem acelerá-las, de modo a evitar que

estas produzam novas ionizações.

Quando um elétron diminui sua velocidade devido à perda de energia no ar, a

quantidade de carga que ele produz por unidade de energia perdida é constante,

independentemente da energia inicial do elétron. Assim, pode-se escrever uma relação

direta (Equação 7) entre a carga depositada no ar (Qar) e a energia perdida pelos elétrons no

ar, Ear.

( )ar ararE W e Q= (7)

onde (W/e) é a energia perdida por unidade de carga produzida e vale 33,9 J/C ou 33,9 eV

por par de íons produzido.

Da equação (7), segue-se que, medindo a carga coletada numa câmara de ionização

e conhecendo a massa do volume de ar contido na mesma, podemos obter a dose absorvida

pelo ar no interior da câmara, conforme a equação (8).

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30

ar arar

ar

E Q WDm m e

⎛ ⎞= = ⎜ ⎟⎝ ⎠

(8)

Então, a aplicação da teoria da cavidade de Bragg-Gray juntamente com a equação

(9) permite calcular a dose absorvida num meio onde a câmara (cavidade) está inserida.

Por exemplo, se o meio for a água, pode-se deduzir que:

2

2

H O

arH O

ar ar

Q W LDm e ρ

⎛ ⎞⎛ ⎞= ⎜ ⎟⎜ ⎟⎝ ⎠ ⎝ ⎠

(9)

2.7.1 – Teoria da cavidade de Bragg-Gray

Louiz H. Gray (1905-1965) trabalhou no Laboratório Cavendish, Cambridge, na

absorção da radiação gama pela matéria. Suas pesquisas resultaram no chamado princípio

de Bragg-Gray (1936), que fornece as bases do método da cavidade de ionização para a

medida da energia da radiação gama (ATTIX, 1961; ATTIX, ROESCH, 1986).

A teoria da cavidade de Bragg-Gray relaciona a dose absorvida pelo material que

constitui uma pequena cavidade uniformemente irradiada (Dcav), com a dose absorvida

pelo material da vizinhança da cavidade (Dmeio). Portanto, sua aplicação permite a medida

da energia depositada num meio, bem como da dose absorvida.

Bragg, 1912, discutiu a possibilidade de usar a ionização de um pequeno volume de

ar como medida da fluência de elétrons nas vizinhanças do meio. A fluência de elétrons em

um meio fóton-irradiado é igual ao produto entre o número de elétrons emitidos por

unidade de volume e seus alcances. A ionização em um pequeno volume de ar é

proporcional a este produto. Embora W. H. Bragg tenha estabelecido o princípio em 1912,

Gray explorou suas conseqüências com maiores detalhes.

Gray, 1929, foi o primeiro a formular uma teoria quantitativa para a relação entre a

ionização por unidade de volume, em uma pequena cavidade de gás, e a ionização por

unidade de volume no meio circunvizinho. Sua teoria baseou-se na comparação de uma

cavidade de gás (detetor) com um volume equivalente em um meio não perturbado.

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31

A aproximação teórica para a dosimetria de Bragg-Gray (B-G) exige que a

cavidade (dosímetro) seja tão pequena que, quando inserida num meio, não o perturbe, ou

seja, não modifique a fluência de partículas carregadas existente no meio. Isto significa que

a cavidade ideal de B-G tem dimensões infinitesimais (detetor puntiforme) (Figura 14).

meio

1 2

Figura 14: Desenho esquemático para ilustrar a teoria da cavidade de Bragg-Gray:

(1) cavidade de gás (detetor); (2) meio não perturbado.

A teoria da cavidade de Bragg-Gray foi a primeira a fornecer uma relação entre a

dose absorvida em um dosímetro e a dose absorvida no meio que contém o dosímetro. As

condições de aplicação da teoria de B-G são: (1) a cavidade deve ser muito pequena,

quando comparada com o alcance das partículas carregadas incidentes, de modo que sua

presença não perturbe a fluência de cargas no meio e (2) a dose absorvida na cavidade é

depositada unicamente pelas partículas que a atravessam, ou seja, ignora-se a interação de

fótons na cavidade.

Como conseqüência da condição (1), a fluência de elétrons é constante e é igual à

fluência no equilíbrio estabelecido na vizinhança do meio. Na verdade, a presença da

cavidade sempre provoca algum grau de perturbação na fluência, o que deve requerer a

introdução de um fator de correção da fluência. Da condição (2) decorre que todos os

elétrons que depositam energia dentro da cavidade são produzidos fora dela e a atravessam

completamente. Sob estas duas condições, de acordo com a teoria de B-G, a dose num

meio (Dmeio) e está relacionada à dose na cavidade (Dcav) como se segue na Equação 10

(ATTIX, 1961; ATTIX, ROESCH, 1966): meio

meio cavcav

SD Dρ

⎛ ⎞= ⎜ ⎟

⎝ ⎠ (10)

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onde, meio

cav

⎛ ⎞⎜ ⎟⎝ ⎠

é a razão entre os poderes de frenagem médios por colisão, do meio e da

cavidade e ρ representa as densidades do meio e da cavidade. O uso do poder de frenagem

por colisão regula a produção de elétrons secundários na cavidade e no meio.

A dose na cavidade é (Dcav) e está relacionada com a ionização produzida na

cavidade gasosa por meio da equação 11, a seguir:

gásCav e

WmQD ⎟

⎠⎞

⎜⎝⎛= (11)

onde (W/e) é a energia média por par de íons formado na cavidade contendo um gás de

massa m e Q é a carga total formada.

Gray também discutiu a contribuição da ionização na cavidade de gás devido aos

elétrons gerados pelos fótons na própria cavidade. Esta contribuição pode ser reduzida a

uma fração negligenciável, desde que as dimensões da cavidade sejam suficientemente

pequenas. Admitindo que os elétrons viajam em linha reta através dos volumes, a razão

entre os caminhos retos no detetor (ldet) e no volume equivalente do meio (lmeio) pode ser

identificada com o inverso da razão dos poderes de frenagem lineares, como na Equação

12.

( )( )

det

det

//

meio

meio

dT dxll dT dx

= (12)

onde dT/dx é o poder de frenagem linear.

Pressupõe-se que os elétrons perdem sua energia continuamente, tal que a energia

perdida é igual à energia cedida ao meio. Admite-se, ainda, que a razão dos poderes de

frenagem é independente da energia.

A razão entre os números de elétrons que penetram os dois volumes é igual à razão

entre os quadrados das linhas retas eqüivalentes, ou seja, a área de projeção é proporcional

ao quadrado da dimensão linear de um volume. Como cada elétron que penetra um dos

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volumes (em posições eqüivalentes) cede a mesma energia e a razão das energias

depositadas por unidade de volume (ε/V) é dada pela Equação 13:

[ ][ ]

2 3

det det

det det

//

meio meio

meiomeio

V l l lV l l

εε

⎛ ⎞ ⎛ ⎞= ⎜ ⎟ ⎜ ⎟

⎝ ⎠ ⎝ ⎠ l= (13)

ou, em termos de dose absorvida, pela equação 14:

( )( )

det det//meio meio

SDD S

ρρ

= (14)

onde S/ρ é o poder de frenagem mássico 1 dTdxρ

⎛ ⎞⎜ ⎟⎝ ⎠

Na prática tais detetores não existem, embora muitos detetores, em primeira

aproximação, podem ser tratados como detetores B-G, com um alto grau de precisão. O

caso ideal foi tratado por diversos pesquisadores: Bragg em 1912, Gray em 1936, Laurence

em 1937 (1937 apud ATTIX, 1986) e Spencer et al em 1955 (1955 apud ATTIX, 1986).

2.7.2 - Teoria de Lawrence

Em 1937, Lawrence substituiu a razão dos poderes de frenagem para uma energia

única, pela média ponderada do espectro dos elétrons (ATTIX; ROESCH, 1986), conforme

mostrado na equação 15.

∫=0

00, )(

)(1 T

meiom

cavmmeiocavm dT

TSTS

TS (15)

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onde T e T0 são, respectivamente, as energias cinética média e máxima do elétron, e

mScav(T) e mSmeio(T) são os poderes de frenagem da cavidade e do meio, respectivamente,

para a energia T. Entretanto, nenhuma das duas teorias leva em conta as perdas grandes de

energia, ou seja, a produção de raios-δ (elétrons secundários rápidos), que depositam

energia fora do volume de interesse.

2.7.3 - Teoria de Spencer-Attix

Spencer e Attix, em 1955, e Burch, em 1957, propuseram teorias que incluem os

raios-δ no cálculo da energia depositada na cavidade e levam em conta as diferenças de

número atômico dos materiais (1957 apud ATTIX, 1986). Enquanto Spencer e Attix

obtiveram uma solução numérica completa, Burch não a obteve e sua teoria foi pouco

divulgada (ATTIX; ROESCH, 1986).

Para levar em conta os raios-δ, Spencer e Attix introduziram uma energia de corte

∆, abaixo da qual as transferências de energia são consideradas dissipativas. A energia de

corte está relacionada ao tamanho da cavidade e é definida como a energia do elétron que

possui alcance igual à espessura média da cavidade e deve ser alta em comparação com a

energia de ligação dos elétrons atômicos. A razão dos poderes de frenagem, segundo

Spencer e Attix, pode ser escrita, então, como na equação 16.

∫∆

∆=0

),()(),(1 0

0,

T

cavmmeiom

meiomeiocavm dTTS

TSTTR

TS (16)

onde Rmeio(T0, T) é a razão entre o fluxo total de elétrons no meio, incluindo os

raios–δ, e o fluxo de elétrons primários, e mScav(T, ∆) é o poder de frenagem restrito de

massa da cavidade.

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2.7.4 - Teoria de Burlin

A primeira teoria cavitária geral, que leva em conta a atenuação de elétrons gerados

no meio circunvizinho à cavidade gasosa, foi proposta por Burlin, em 1956 (1956 apud

ATTIX, 1986).

As cavidades reais não são infinitesimais, de modo que o espectro de elétrons nelas

presente não é totalmente característico da cavidade apenas, mas deve-se também aos

elétrons gerados dentro da cavidade. (ATTIX; ROESCH, 1986).

Como a cavidade real tem dimensões maiores que o alcance dos elétrons gerados

no meio, pode-se considerar que a dose (Dcav) absorvida no volume sensível do detetor

(cavidade) é devida aos elétrons gerados pelos fótons dentro da própria cavidade. Segundo

a teoria de Burlin, a dose (Dmeio) absorvida no meio será, então, proporcional à razão entre

os coeficientes de absorção de energia mássico médio do meio (µen/ρ)meio e da cavidade

(µen/ρ)cav, conforme a equação 17.

( )( ) cav

caven

meioenmeio DD

ρµρµ

= (17)

2.7.5 - Outras Teorias Cavitárias

Cálculos posteriores levando em consideração a penetração dos elétrons oriundos

da parede dentro da cavidade conduziram a modificações na teoria de Burlin. Janssens et

al. (1974 apud ATTIX, 1986) usaram, então, a relação entre a energia e o alcance para cada

elétron nas condições de equilíbrio eletrônico, em vez de assumir que havia um espectro

constante e uma atenuação exponencial da fluência de elétrons. Posteriormente, Janssens

(1981 apud ATTIX; ROESCH, 1986), a teoria de Spencer também sofreu modificações

segundo as quais a taxa de energia perdida na cavidade pelos elétrons de baixa energia foi

relacionada com as dimensões da cavidade. A taxa média de energia perdida por unidade

de comprimento ao longo do percurso foi relacionada com o poder de frenagem restrito.

O efeito do retroespalhamento dos elétrons na interface parede-cavidade foi levado

em consideração por Kearsley em 1984 (1984 apud ATTIX, 1986), que também permitiu

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modificações na teoria de Burlin, obtendo a dose absorvida num meio fora do equilíbrio

eletrônico em função da dose num meio em condições do equilíbrio eletrônico. Para isso,

levou em consideração a influência dos múltiplos retroespalhamentos e assumiu, como na

teoria de Burlin, uma atenuação exponencial na fluência de elétrons.

Uma bem detalhada teoria cavitária, baseada em equações de transporte de elétrons

produzidos na cavidade e nas suas vizinhanças, foi desenvolvida por Luo Zheng-Ming, em

1980 (1980 apud ATTIX, 1986) e é aplicável a todas as dimensões de cavidade.

Apesar destas e de outras teorias cavitárias mais aprimoradas que surjam, uma

teoria cavitária simples continua sendo bastante útil para a solução e estimativas

aproximadas de problemas mais comuns, desde que as dimensões da cavidade sejam

suficientemente pequenas e atendam as condições de equilíbrio eletrônico de Bragg-Gray

(ATTIX; ROESCH, 1986).

2.8 – Polímeros condutores

Diferentemente da ligação metálica, que permite o fluxo de elétrons, as ligações nos

polímeros são covalentes, com barreiras de potencial que, em geral, impedem o

deslocamento dos elétrons pelo material. Para entender melhor o processo de

condutividade de um polímero orgânico, a Figura 15 apresenta uma estrutura ideal para um

polímero condutor, onde os átomos de carbono são ligados a átomos de hidrogênio e

também entre si por ligações simples e duplas alternadas, cuja presença possibilita que o

polímero seja condutor (CAMPBELL, 1994).

Figura 15: Estrutura de um polímero, no caso o polietileno.

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37

As ligações duplas implicam que cada átomo de carbono tem um orbital não

híbrido do tipo p que forma a segunda ligação da dupla com um ou outro vizinho. Este tipo

de arranjo entre os orbitais acaba favorecendo a passagem de um fluxo elétrico, de modo

que o elétron deste orbital irá se deslocar ao longo da cadeia de carbonos, originando uma

corrente elétrica ao longo da molécula.

Até os anos 1970 não se pensava na possibilidade de um composto orgânico ser

bom condutor de eletricidade. A descoberta destes novos materiais foi tão relevante que

gerou novos conceitos na física da matéria condensada e garantiu o prêmio Nobel aos

principais pesquisadores da área (ROSEN, 1982). Os polímeros condutores podem ter a

sua condutividade elétrica aumentada de várias ordens de grandeza por meio de dopagem

química (MALMONGE, 1999; TONG et al., 1992), ou seja, pela intercalação de espécies

receptoras ou doadoras de elétrons. Sabe-se que um efeito de dopagem também pode ser

obtido por meio da radiação ionizante (AZEVÊDO et. al., 1999; MALMONGE,

MATTOSO, 1997).

Além de apresentar condutividade elétrica, os polímeros condutores também

possuem propriedades óticas e magnéticas semelhantes aos metais e semicondutores,

embora a maioria não apresente boa resistência mecânica, em comparação como os

polímeros convencionais, o que dificulta o seu processamento. Isto de certo modo

restringiu uma maior aplicabilidade destes materiais (HARMON. et al., 1996).

Existem diversos tipos de polímeros condutores, dentre os quais pode-se citar:

poliacetileno, polianilina, polipirrol, politiofeno, poli(p-fenileno), poli(p-fenileno vinileno)

e, mais recentemente, polímeros contendo metais de transição (CHEN et al., 1996;

LUNARDI, 1987; MARK et al., 1985).

Na Figura 16 vemos um esquema comparativo, numa escala relativa de

condutividades, entre alguns polímeros conhecidos, tais como: o polipirrol, o poli-p-

fenilenovinileno, a polianilina (PANI) e outros materiais.

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38

Cobre Ferro

Mercúrio

10-18

10-16

10-14

10-12

10-10

10-8

10-6

10-4

10-2

100

102

104

106

PPi

PP

PANI

PA

Germânio dopado

Silício

Polietileno

Poliamida

Poliestireno

Figura 16: Comparação da condutividade de alguns materiais: PA – Poliacetileno,

PANI – Polianilina, PP – Poli (p-fenileno) e PPi – Polipirrol.

Nas Figuras 17, 18 e 19 estão representadas as fórmulas moleculares de três

polímeros condutores bastante estudados e com algumas aplicações tecnológicas já

estabelecidas.

O polipirrol (Figura 17) contém átomos de nitrogênio contribuindo para a

condutividade e foi um dos primeiros polímeros condutores estudados (MANO, 1988;

MARK et. al., 1985).

FIGURA 17: ESTRUTURA DO PIRROL RROL.E DO POLIPI

pirrol polipirrol

. . . . . . . . . . . .

Figura 17: Estrutura do pirrol e do polipirrol.

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39

O poli-p-fenilenovinileno, representado na figura 18, emite luz quando exposto a

um campo elétrico (MANO, 1988; MARK et. al., 1985; ROSEN, 1982) e já é usado em

mostradores como LED's ("light-emitting diode" ou diodo emissor de luz).

Figura 18: Estrutura poli-p-fenilenovinileno.

A polianilina (PANI), que é um dos mais famosos polímeros condutores, apresenta

muitas aplicações (LARANJEIRA, 1996, MANO, 1988; MARK et. al., 1985;

MATTOSO,1996; PACHECO et al., 2001; PACHECO et. al, 2002) e é objeto de estudo

deste trabalho (Figura 19).

polianilina

anilina

Figura 19: Estrutura da anilina e da polianilina (PANI).

2.8.1 – Estados de oxidação da PANI

A PANI apresenta características interessantes, tais como: estrutura e propriedades

reversíveis, que podem ser controladas por dois processos de dopagem (LUNARDI, 1987;

NALWA, 1997; WEI et al., 1989): transferência de carga elétrica (oxidação da cadeia

principal) e protonação (na qual não há perda de elétrons da cadeia principal).

A PANI pode ser sintetizada quimicamente pela exposição da anilina a um agente

oxidante, como o óxido de manganês (MnO2) e a forma na qual apresenta a maior

condutividade é a do sal poli (Esmeraldina), sintetizado em meio ácido como o ácido

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clorídrico (HCl). As moléculas do ácido passam a trocar cargas com as moléculas do

polímero, promovendo a dopagem protônica da PANI (LIMA, 1999; LIMA et. al, 1999).

O método de síntese é reversível, podendo-se dopar e desdopar o material,

controlando o grau de condutividade que se espera alcançar. A adição de substâncias

oxidantes ou redutoras na cadeia polimérica tem por finalidade a geração de radicais na

cadeia principal, cuja presença induz o aparecimento de portadores de carga que serão

responsáveis pelos mecanismos de condução no polímero.

A PANI pode existir em diversos estados de oxidação: o completamente oxidado, o

completamente reduzido e também o estado misto, onde sua oxidação irá variar de acordo

com o percentual de estruturas reduzidas e oxidadas existente (ANGELOPOULOS, 1988).

Estes estados de oxidação da PANI coexistem e são formados por seguimentos de

estruturas elementares repetidas alternadamente, chamadas dímeros, que podem ser

reduzidos ou oxidados (Figura 20).

(1-y)

.N

y .N

H

N

HN

n . . ... .

( I ) ( II )

Figura 20: Fórmula geral da polianilina. (I) Dímero reduzido e (II) Dímero oxidado.

Dependendo da quantidade relativa de dímeros, a PANI pode estar no estado

completamente oxidado, completamente reduzido, ou apresentar quantidades variadas de

dímeros reduzidos e oxidados, todas na forma básica, sendo isolantes elétricos

(MATTOSO, 1996).

O tratamento das bases, por meio da dopagem com ácido, resulta na obtenção da

PANI na forma de sal, que é a sua forma condutora. Sua polimerização resulta em vários

estados de oxidação (Figura 21) devido à existência de diversos tipos de agrupamento dos

meros (ANGELOPOULOS et al., 1988; WEI et al., 1989).

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41

.. N

n..N..N.. N A

Oxidação Redução

H H

..N.. N H HC

n.. N ..N

n

HH

Ácido (Dopagem)

Base(Desdopagem)

Red

ução

Oxi

daçã

o

. +A

N

-

..NH H

n.. N H

A-.+ N

H D

Oxi

daçã

o

Red

ução

.. N ..N..N..N

B

(Ácido)Dopagem

(Base) Desdopagem

A-N.+ .. N

H H

n..NH

A-.+ N

H E

Figura 21: Estados de oxidação e dopagem da PANI: (A) Base de

poli(Pernigranilina); (B) Base de poli(Esmeraldina); (C) Base de poli(Leucoesmeraldina);

(D) Sal de poli(Esmeraldina) e (E) Sal de poli(Leucoesmeraldina).

Figura 21: Estados de oxidação e dopagem da PANI: (A) Base de

poli(Pernigranilina); (B) Base de poli(Esmeraldina); (C) Base de poli(Leucoesmeraldina);

(D) Sal de poli(Esmeraldina) e (E) Sal de poli(Leucoesmeraldina).

Há a interconversão entre os estados de oxidação da PANI, conforme representado

na Figura 21 e como descrito abaixo:

Há a interconversão entre os estados de oxidação da PANI, conforme representado

na Figura 21 e como descrito abaixo:

• base de (pernigranilina) ↔ base de poli(esmeraldina) (Figura 19 A e B); • base de (pernigranilina) ↔ base de poli(esmeraldina) (Figura 19 A e B);

• base de poli(esmeraldina) ↔ base de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 B e C); • base de poli(esmeraldina) ↔ base de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 B e C);

• base de poli(esmeraldina) ↔ sal de poli(esmeraldina) (Figura 19 B e D); • base de poli(esmeraldina) ↔ sal de poli(esmeraldina) (Figura 19 B e D);

• base de poli(leucoesmeraldina) ↔ sal de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 C e E); • base de poli(leucoesmeraldina) ↔ sal de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 C e E);

• sal de poli(esmeraldina) ↔ sal de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 D e E). • sal de poli(esmeraldina) ↔ sal de poli(leucoesmeraldina) (Figura 19 D e E).

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A base de poli(esmeraldina) contém quantidades iguais dos dímeros reduzidos e

oxidados e, ao ser convertida para o sal de poli(esmeraldina), torna-se a forma condutora

que apresenta os melhores níveis de condutividade (MALMONGE, 1999; MALMONGE,

MATTOSO, 1997). O grau de condutividade é, portanto, controlado pelo processo de

dopagem.

2.8.2 - Mecanismos de condução da PANI

O processo de oxidação e dopagem da PANI resulta na formação de defeitos na

cadeia principal, que são chamados de polarons e bipolarons. Estes defeitos são radicais,

formados por um par de cargas, distribuídos ao longo da cadeia principal e são os

responsáveis pelo transporte das cargas (MALMONGE, 1999). É, portanto, o modelo de

condução que explica a condução elétrica ao longo da cadeia. O modelo de polarons e

bipolarons é utilizado para explicar a condutividade elétrica na PANI. Os polarons e

bipolarons são formados por um par de cargas, uma positiva (cátion) e uma negativa

(contra-ânion, A-) que, por sua vez, tem a função neutralizar a estrutura polimérica

(BREDAS, 1985; YAO et al., 1993).

Na Figura 22 estão representadas as estruturas de polarons e bipolarons na PANI.

Polianilina

HH

HH

+

+NH

A-

A-N

N H

N

+ +. .

N

NH

A-

N H

N

A -

Polaron

Bipolaron

Figura 22: Estruturas químicas dos polarons e bipolarons formados pela dopagem

da polianilina.

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43

2.9 – Efeitos da radiação ionizante em sistemas poliméricos

Numa mesma cadeia polimérica a radiação pode provocar um ou mais dos

seguintes efeitos simultaneamente: reticulação, cisão da cadeia principal, formação de

radicais, duplas ligações, formação de produtos gasosos etc., sendo que os dois primeiros

são de relevante importância devido às mudanças estruturais que provocam, e que resultam

em alterações das propriedades do polímero (ARAÚJO, 1991; ARAÚJO, 1995; CLEGG,

COLLYER, 1991; DOLE, 1973; HARMON et al., 1996; O’DONNELL, SANGSTER,

1970).

O nível de alterações sofridas pelo material, devido à predominância de um efeito

sobre o outro, depende da estrutura polimérica, do tipo e da dose de radiação etc. Para se

estimar ou prever o comportamento radiolítico de um polímero convencional ao ser

irradiado temos os seguintes critérios:

a) Regra geral

Apresentar apenas hidrogênio ligado aos carbonos: ocorrerá predomínio da

reticulação ao ser irradiado;

Presença de carbonos quaternários ligados a grupos volumosos ou anéis aromáticos:

então deverá ocorrer predominantemente a cisão da cadeia principal.

Pode-se compreender o estabelecido nesta regra geral, com o argumento de que o

material deverá ser mais resistente à degradação se possuir alguma estrutura que possa

dissipar a energia do fóton (CHAPIRO, 1962).

b) Grau (G) de degradação polimérica

Está relacionado ao nível de eficiência da radiação em modificar o polímero, e é

definido como o número de espécies químicas produzidas na cadeia polimérica por cada

100 eV de energia absorvida (CHARLESBY, 1960; CHARLESBY, 1985)

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Existem, para os polímeros, dois graus de degradação polimérica, devido à cisão na

cadeia principal G(s) e devido à reticulação G(x). A relação entre estes dois parâmetros

define se o polímero irá sofrer predominantemente cisão ou reticulação.

Assim, de um modo geral,

( ) 1( )

G sSeG x

< ⇒predomina a reticulação e, ( )( )

G sSeG x

≥ > 1 predomina a cisão.

O valor de G depende da dose e pode ser determinado em função da massa molar

numérica média (ARAÚJO, 1991; ARAÚJO, 1995; CHARLESBY, 1960) ou da massa

molar viscosimétrica média.

O poli (metacrilato de metila), PMMA, por exemplo, ao ser irradiado na faixa de

20kGy a 50kGy sofre predominantemente a cisão da cadeia principal, com conseqüente

redução na massa molecular e perda de propriedades mecânicas (AQUINO, 2000).

2.10. Efeitos da radiação ionizante em polímeros condutores

Os estudos sobre os efeitos das radiações ionizantes especificamente em polímeros

condutores ainda estão em estágios incipientes, não sendo ainda perfeitamente conhecidos

todos os mecanismos de interação (DHANABALAN et al., 1998; WOLSZCZAK, KROH,

1996). No entanto, já é conhecido que, aos serem irradiados, os polímeros condutores

podem alterar tanto sua estrutura molecular (como nos convencionais) como também seu

estado de oxidação, o que influencia sua condutividade (HAYASHI et al., 1987;

YAMASAKI, 1991).

As alterações induzidas pela radiação na PANI dependem de fatores relevantes

como o estado de oxidação, a dopagem inicial e fatores ambientais como a umidade

relativa do ar (HOPKINS et al., 1996; MALMONGE, MATTOSO, 1997).

Estudos com o intuito de esclarecer os mecanismos de interação da radiação com a

PANI, bem como as possíveis alterações nas suas propriedades elétricas foram realizados

no final da década de 1990 (LIMA, 1999). Nesta pesquisa é apontado um efeito de

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dopagem induzido pela radiação, tornando a PANI condutora (LIMA et al., 1999;

AZEVÊDO et al., 1999). Como todo polímero, a PANI também está sujeita à alterações

estruturais devido à radiação ionizante, tais como a reticulação e a cisão da cadeia

principal, formação de radicais livres etc.

Sendo um polímero condutor, ao interagir com a radiação ionizante a PANI pode

sofrer alterações no seu estado de oxidação e na dopagem ao ser irradiada. A Figura 23

mostra o comportamento da PANI na sua forma condutora, sal de poli(esmeraldina)

dopada quando irradiado com raios-X de 75kV e uma corrente no tubo de 15mA, a uma

taxa de dose de 9,5Gy/s, em um ambiente com 60% de umidade relativa (MALMONGE,

MATTOSO, 1997).

O comportamento da variação da resistência elétrica da PANI sofre influência da

radiação ionizante que pode provocar tanto a oxidação da cadeia polimérica quanto a

radiólise das moléculas de água que estejam presentes no sistema.

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0 20 40 60 80 100 120

Con

dutiv

idad

e R

elat

iva

(σ /

σ 0)

Dose (kGy)

Figura 23: Influência na condutividade da polianilina dopada com HCl 1,0 M,

quando irradiada com raios-X, em atmosfera com 60% de umidade relativa (normalizado

para os valores antes da irradiação, 11 S/cm).

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A Figura 24 mostra a ocorrência de dopagem da PANI por meio de raios gama,

resultados que foram obtidos por LIMA em 1999. Observa-se, para doses acima 1000 Gy,

uma boa correlação linear da resistência elétrica com a dose absorvida pela PANI,

sugerindo o uso deste polímero em dosimetria de altas doses.

Para amostras dopadas, na ausência da umidade, a radiação provoca uma oxidação

da cadeia polimérica, induzindo o polímero a um estado de oxidação cada vez maior e,

conseqüentemente, a um aumento da resistência do filme. Por outro lado, em presença de

umidade, dependendo do estado inicial em que a PANI se encontre (seja levemente

reduzida, oxidada ou desdopada), o efeito observado é uma combinação da oxidação da

cadeia polimérica com a radiólise das moléculas de água, resultando na diminuição da

resistência (MALMONGE, MATTOSO, 1997; LIMA, 1999).

Os estudos sobre os efeitos da radiação gama nas propriedades elétricas da PANI

permitiram o desenvolvimento de um mecanismo para explicar estes efeitos.

340

320

300

Res

istê

ncia

(ohm

s)

280

260

240

220

200

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000

Dose (Gy)

Figura 24: PANI dopada e irradiada em condição ambiente 65%-75% de u. r.

(LIMA, 1999).

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Segundo LIMA em 1999, a radiação gama provoca a oxidação da cadeia devido à

retirada de elétrons de sua estrutura, o que torna a PANI carregada. Estes elétrons irão

provocar a radiólise das moléculas de água, gerando várias espécies radiolíticas que

interagem com o polímero (HAMILL, 1969). Tais espécies, como o H• (que funciona

como redutor) e a OH– (que estabiliza a carga positiva, comportando-se como contra-

ânion), reagem com a PANI, e são responsáveis pelas modificações estruturais na PANI

que irão levar este polímero do estado isolante ao de condutor.

De acordo com seus dados experimentais, LIMA mostra que a radiação provoca um

aumento da resistência da PANI dopada na ausência de umidade, sob a forma de filme. Isto

ocorre devido à oxidação crescente da cadeia polimérica quando este material é irradiado

nestas condições. Por outro lado, se a irradiação se dá na presença de umidade, tem-se

além da oxidação da cadeia principal também a radiólise da água. Destes efeitos

combinados, dependendo da PANI estar em um estado inicial oxidada, um pouco reduzida

ou desdopada, resulta uma diminuição da resistência elétrica.

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3 - MATERIAIS E MÉTODOS

Os protótipos desenvolvidos e estudados neste trabalho foram construídos em um

corpo polimérico de polimetacrilato de metila (PMMA) que passou por um processo de

usinagem para a confecção das cavidades e das trilhas, sobre as quais foram depositados os

eletrodos de PANI condutora (de cor verde) cuja configuração e medidas são mostradas no

anexo A. Foram feitos testes preliminares com um primeiro modelo onde a PANI foi

depositada em uma área quadrada de 10 mm x 10 mm e nas trilhas onde se aplica a tensão

de coleta de cargas, em ambas as peças. Este modelo possui um comprimento total de 5,0

cm e o anel de guarda é apenas um eletrodo que não circunda o eletrodo coletor, conforme

a Figura 25a. O modelo definitivo, a câmara de ionização de placas paralelas denominada

WELI, com o qual foram realizados os ensaios definitivos, pode ser visto na Figura 25b,

onde estão indicados a PANI depositada em áreas circulares, os eletrodos de guarda, que

são anéis circulares isolados entre si, e as trilhas nas quais se aplica a tensão de coleta.

A base de PMMA tem uma espessura de 2,5 mm no lado anterior (placa A), por

onde a câmara é irradiada. O eletrodo de PANI condutora foi depositado em uma área

circular, com diâmetro de 24,6mm e uma espessura de cerca de 0,3mm. Partindo deste

eletrodo circular sai uma trilha de PANI com 1,0mm de largura, por onde o sinal é

coletado, até o final da peça que totaliza 13,0 cm de comprimento. O lado B da câmara

WELI possui um eletrodo circular de PANI com 20,0 mm de diâmetro, circulado por duas

trilhas condutoras isoladas entre si, denominadas anéis de guarda, que se estendem até o

final da peça. Cada eletrodo é conectado a uma trilha condutora central, por meio das quais

é aplicada uma diferença de potencial entre as placas A e B, que são mantidas uma

defronte a outra, separadas cerca de 0,4mm e ligadas ao sistema eletrônico por um conector

padrão de quatro pinos. Todas as trilhas, os eletrodos e os anéis de guarda são feitos de

PANI condutora, com espessura de 0,3 mm, depositado nas cavidades produzidas nas

peças de PMMA, que constituem o corpo da câmara.

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3.1 - Confecção do protótipo da câmara WELI

Um roteiro de síntese química (LIMA, 1999), que será descrito no item 3.3, foi

usado para sintetizar um filme fino de PANI (cerca de 0,3mm) sobre cada uma das duas

placas paralelas de PMMA que constituem o corpo do detetor (Figura 25). Depois de

confeccionadas, as placas foram montadas e parafusadas com as partes condutoras

localizadas internamente uma defronte à outra. O anexo A mostra detalhes de cada uma

das placas paralelas que compõem o detetor WELI. Em uma delas temos uma cavidade

plana e circular com 20,0 mm de diâmetro, onde se deposita o eletrodo, juntamente com

uma trilha que é responsável pela coleta do sinal. Em torno do eletrodo temos duas trilhas

circulares (anel de guarda) isoladas uma da outra, que continuam ao longo do corpo do

detetor e é por onde o sistema é aterrado. A outra placa, que não possui o anel de guarda,

tem uma cavidade plana circular com cerca de 24,6 mm de diâmetro e, quando

sobrepostas, as duas ficam paralelas e têm o aspecto mostrado na Figura 25 b.

(a) (b)

Conector padrão de 4 pinos

Figura 25: Protótipo quadrado preliminar (a) e câmara WELI (b): a área (verde-

escuro) escura é o filme de PANI, depositado sobre o corpo da câmara, de PMMA.

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A câmara foi projetada de tal forma que a espessura de PMMA que constitui a

janela ou parede por onde incide o feixe é suficientemente espessa para promover o

equilíbrio eletrônico sem atenuar demasiadamente o feixe. Isto pode ser alcançado com

uma placa de PMMA comercial, com espessura padrão de 3,0 mm (ATTIX, ROESCH,

1966).

O corpo da câmara é constituído por duas partes básicas: uma base ou parede de

PMMA e por eletrodos, bem como anéis de guarda, confeccionados na forma de filmes de

polianilina, cuja espessura é de cerca de 0,30 mm. O detetor desenvolvido é chamado

câmara de ionização de placas paralelas (CIPP) WELI e está mostrado na Figura 26, onde

podem ser vistas as placas anterior da câmara, que constitui a janela por onde a radiação

incide, bem como a placa posterior onde se localiza o eletrodo coletor circundado pelo anel

de guarda.

(a) (b)

Conector padrão de 4 pinos

(S) (L)

Figura 26: Câmara de ionização WELI: (a) vista anterior, mostrando o ponto de

alinhamento a LASER (L) sobre a área a ser irradiada; (b) vista posterior oblíqua

mostrando a separação (S) entre as placas.

3.2 - Sistema de detecção

Sistemas dosimétricos são em geral constituídos de um detetor de radiação e um

sistema eletrônico para registro da grandeza. O detetor é o dispositivo que atua como

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transdutor, ou seja, ele converte parte da energia da radiação incidente em uma corrente

elétrica. O sistema eletrônico é, basicamente, um amperímetro que neste caso é conhecido

como eletrômetro por causa da ultrabaixa intensidade de corrente elétrica produzida por

detetores de radiação típicos. Eletrômetros convencionais e modernos em geral utilizam

circuitos integradores, os quais são baseados em amplificadores operacionais. Neste

trabalho foi utilizado um eletrômetro flip-flop que tem um princípio de funcionamento

diferente dos eletrômetros típicos. Trata-se de circuito misto que tem uma realimentação

análogo-digital, sem amplificador operacional na sua entrada de sinal. Um sensor de

variação de campo elétrico induz um circuito multivibrador, o qual realimenta o sensor e a

ele próprio. Esta dupla realimentação produz uma oscilação constante na saída do circuito,

cuja freqüência é linearmente proporcional à variação do campo elétrico decorrente da

circulação, pelo sensor de campo, de uma corrente de baixa intensidade. Desta forma, a

medição da freqüência na saída do circuito fornece o valor da corrente elétrica, que é

proporcional à taxa de dose. Este sistema funciona apenas para medição de correntes bem

baixas, isto é, menor que 0,2 mA; caso contrário ocorre uma saturação e o sistema não

oscila (SANTOS, 2000).

O sistema de detecção é composto pelo protótipo da câmara de ionização WELI e

eletrômetro flip-flop encontra-se representado na Figura 27. Omitiram-se maiores detalhes

técnicos do circuito por tratar-se de uma patente de invenção em fase de exame no Instituto

Nacional de Propriedade Industrial (INPI).

WELI

Figura 27: Diagrama de blocos do eletrômetro flip-flop.

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O sinal de corrente lido na saída da câmara de ionização WELI foi estimado usando

um eletrômetro (SANTOS, 2000) que foi calibrado a partir de uma fonte programável de

corrente Keithley modelo 225. Usou-se como sistema de comparação uma câmara

PTW2532 e um eletrômetro FARMER 2670 ambos da marca Nuclear Enterprise. Os

demais equipamentos utilizados foram: um multímetro HP3401A, um termohigrômetro

Fisher Scientific para o monitoramento de temperatura e umidade, e um barômetro Druck

DPI740 para medida da pressão atmosférica na sala. Uma unidade geradora de raios-X

Pantak HF – 160 foi usada para gerar feixes de radiação filtrados com 1,0mm de alumínio.

Escolheu-se a faixa de potencial entre 40kV e 140kV, abrangendo os limites de tensão

normalmente usados em radiologia diagnóstica.

3.3 - Preparação e deposição dos filmes

Os filmes de PANI foram preparados e depositados conforme o procedimento

descrito abaixo e tendo como referência a metodologia desenvolvida nos trabalhos de

LIMA, 1999 (LIMA, 1999; LIMA, at al. 1999).

Inicialmente, para o preparo do corpo da câmara, o procedimento foi escarear a

peça de PMMA, formando cavidades e trilhas, a fim de garantir maior aderência do filme

ao substrato. Este procedimento facilita a adsorção do agente oxidante (MnO2) e,

conseqüentemente, a aderência do filme à cavidade e às trilhas.

Após esta preparação mecânica do substrato, foram preparados os reagentes que

irão constituir os eletrodos. O óxido de manganês (MnO2), agente oxidante, foi misturado a

uma solução de poli(ácido acrílico) e à água destilada, na proporção de 2:1:1, em peso.

Obtém-se, assim, uma mistura viscosa e homogênea que é posteriormente depositada nas

trilhas e cavidades do substrato de PMMA, formando uma película escura.

Em seguida, as peças de PMMA com PANI foram deixadas para secar sob

condições ambientais por cerca de 15 minutos. Decorrido este tempo, mergulhou-se

cuidadosamente ambas as peças na solução de anilina, a uma concentração molar de 0,5M,

em meio ácido de HCl 1,0M, mantendo-as imersas e cobertas por 3,5h numa placa de petri.

Este cuidado com o substrato e com os reagentes já depositados justifica-se por evitar que

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53

turbulências neste processo resultem em bolhas, nas trilhas e na cavidade, que poderiam

dificultar a aderência do filme ao substrato e acarretar irregularidades no filme.

Ao serem retiradas da placa de petri as peças foram colocadas sobre papel de filtro

por cerca de 15 minutos, a fim de absorver o excesso de solução. Para ajudar neste

processo, as peças ficaram com uma extremidade apoiada sobre as bordas da placa

permanecendo inclinadas, para que gotas excedentes do solvente escoassem para o papel

de filtro. Após total escoamento e absorção, as peças foram transportadas para uma outra

placa de petri contendo água destilada. Ambas permaneceram neste banho de água

destilada por 15 minutos, com o objetivo de se retirar o possível excesso de MnO2 ou

impurezas inorgânicas.

O sistema então foi submetido à secagem em papel de filtro. Logo em seguida o

sistema foi mergulhado em meio ácido (HCl 1,0 M) por 40 minutos, a fim de garantir o

máximo grau de dopagem. As peças contendo os filmes já depositados foram colocadas em

um dessecador sem sílica gel e permaneceram em processo de secagem por 48 horas, ao

fim das quais os filmes foram submetidos a medidas de resistência elétrica para atestar seu

estado condutor.

3.4 - Metodologia e arranjo experimental

Essencialmente existem três ensaios principais que devem ser feitos para testar a

performance do detetor. O primeiro procedimento foi determinar a curva característica de

saturação da câmara de ionização. Para isso, variou-se o campo elétrico aplicado entre os

eletrodos coletores com o objetivo de estabelecer o patamar de saturação que é atingido

após a região de recombinação e, então, escolheu-se o ponto de operação da câmara

(KNOLL, 1989; ATTIX, ROESCH, 1986).

Depois foi avaliada a resposta da câmara WELI quanto à sua dependência

energética. A corrente elétrica no tubo foi, então, mantida constante enquanto que o

potencial aplicado no tubo de raios-X foi aumentado sistematicamente em intervalos de 10

kV.

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54

O terceiro parâmetro importante a ser estimado foi a resposta do detetor quanto às

mudanças da taxa de dose, em função da energia máxima do feixe de fótons. Neste caso,

escolhemos quatro picos de referência (50kV, 70kV, 90kV e 110kV), para os quais

variamos sistematicamente o parâmetro corrente no tubo, relacionado à fluência de fótons,

a fim de obtermos os valores de taxa de dose relativa. Também foi investigado se a câmara

WELI teria algum parâmetro variando com a dose acumulada, além de ensaios

comparativos com o padrão de comparação PTW 2532.

Para a realização dos experimentos foi montado o arranjo experimental

esquematicamente mostrado na Figura 28, que consiste basicamente de uma unidade

geradora cujo feixe de raios-X foi colimado com colimador cônico (diâmetros 10mm-

15mm), fornecendo um campo de irradiação circular, com diâmetro de 33 mm na posição

do detetor, a 50cm de distância do foco, e filtrado com filtração adicional de 1,00 mm de

espessura de Alumínio (Al) com 99,9% de pureza. Este procedimento permite garantir a

padronização das medidas, devido à uniformidade do campo de radiação que incide sobre a

câmara e a definição exata de que a área de exposição está localizada sobre a câmara.

Os detetores (Câmaras WELI e PTW2532) foram colocados a 50,0 cm da fonte de

radiação. A câmara WELI foi alimentada com um conjunto de baterias de 12V cada,

totalizando 48V (valor nominal) entre os eletrodos, cuja separação foi mantida em 0,4mm

na maioria dos ensaios.

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55

A

Feixe de raios-X

Filtro de Al

Conexão para o eletrômetro

Detetor (WELI) Colimador cônico

Tubo de raios-X da unidade

geradora Pantak HF 160.

Incidência Normal (a 0º)

C

+90º

-90º

Direção do feixe de raios-X

Direção da câmara WELI

Detetor WELI (vista de cima)

B

Figura 28: Representação do arranjo experimental. (A) vista em perspectiva; (B)

vista de cima; (C) detalhe da dependência angular.

3.5 - Ensaios com os protótipos

A irradiação da câmara WELI, bem como da câmara padrão PTW2532 utilizada

para comparação realizada nas dependências do CRCN-CNEN, Recife. As condições

ambientes, tais como temperatura, pressão e umidade relativa do ar, foram monitoradas

durante as irradiações. Um dos procedimentos durante os experimentos foi de se mensurar

as variações no valor da resistência elétrica dos eletrodos de PANI, decorrente da sua

exposição à irradiação ou do efeito das condições ambientais após seu preparo.

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Em todos os ensaios foram realizadas cinco leituras do ruído antes e cinco depois

de cada conjunto de medidas. Durante os experimentos a temperatura ficou entre 22ºC e

24ºC, a pressão atmosférica entre 1009 mbar e 1017 mbar, e a umidade relativa do ar entre

37% e 66%.

Foram realizados os seguintes ensaios, objetivando a caracterização da câmara de

ionização WELI como uma câmara de ionização: verificação da resposta da câmara à

incidência dos raios – X, por meio da carga coletada em função do potencial aplicado aos

eletrodos, ou seja, a obtenção de sua curva característica; carga coletada em função da taxa

de dose e da dose; dependência energética da câmara WELI, dependência angular da

resposta, medida da camada semi-redudora e, por último, observação do efeito do aumento

da separação entre os eletrodos para a tensão de operação escolhida.

Um parâmetro importante na caracterização da câmara de ionização WELI é a

comparação entre sua dependência com a taxa de dose em relação à dependência com a

taxa de dose apresentada por uma outra câmara, considerada como um padrão de

comparação que, neste estudo, foi a câmara PTW2532 que apresenta uma dependência

linear com a dose ou taxa de dose.

O intervalo de operação a que a câmara poderá ser submetida, em termos de tensão

aplicada aos eletrodos, pode ser obtido por meio da sua curva característica, onde se define

o comportamento do detetor como sendo de fato o de uma câmara de ionização, além de

permitir a escolha da tensão adequada de operação.

A dependência energética do detetor foi estudada a fim de se verificar em quais

intervalos de energia do feixe de radiação a câmara reproduz sua resposta similar à câmara

utilizada na comparação. Desta forma pode-se obter uma tabela com valores que equalizam

os resultados entre as duas câmaras, ou seja, uma tabela de fatores de calibração.

Outros estudos de otimização dos parâmetros da câmara, tais como: variação da

distância entre os eletrodos, da espessura ótima de PMMA em função da energia,

otimização da tensão de operação, vida útil da câmara etc., são necessários para que este

protótipo possa ser transformado em um produto industrializado.

Outro ensaio importante é a verificação da faixa de dependência angular da

resposta, em relação à direção do feixe. Para avaliar os possíveis efeitos da dose acumulada

no filme de PANI (DINIZ et al., 1997; HAMILL, 1969), a câmara WELI foi exposta a uma

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dose de cerca de 2kGy, cada vez que o equipamento de raios-X era ligado para o pré-

aquecimento ("warm up"), que tem cerca de 15 minutos de duração.

Foram também confeccionadas duas placas de PMMA sobre as quais depositaram-

se doze filmes (resistores) de PANI condutora, seis na placa P1 e seis na placa P2,

conforme a Figura 29. Os filmes na parte superior das placas, denominados R1, R2 e R3,

foram submetidos à irradiação, enquanto que os da parte inferior, R4, R5 e R6, foram

blindados com 2mm de chumbo, objetivando avaliar as alterações em suas resistências

elétricas quando expostos ou não aos raios-X.

Para o estudo da resposta em função da distância entre os eletrodos (KRAMER,

2004), foram intercalados pequenos separadores entre os eletrodos da câmara WELI que

foi submetida à irradiação.

Os separadores foram confeccionados a partir de finas (~0,2mm) placas

retangulares de plástico (folhas de transparências), nas dimensões 25mm x 10mm, e foram

sendo acrescentados entre as partes da câmara WELI de modo a aumentar o seu volume

sensível, em cada irradiação, devido ao aumento da separação entre as placas, desde cerca

de 0,4mm até cerca de 2,8mm.

R1

P1 P2 Placas de

PMMA

R2

R3 PANI (Resistores) Cola de prata

(contatos)

R4 R5

R6

Blindagem de

chumbo

Figura 29: Avaliação das resistências dos filmes: irradiados (R1, R2, R3) e não

irradiados (R4, R5, R6)

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58

4 – RESULTADOS E DISCUSSÃO

O desempenho da câmara caracterizada neste trabalho foi verificado por meio dos

testes de caracterização da câmara de ionização protótipo, em comparação com uma

câmara padrão secundário, a PTW 2532.

4.1 - Ensaios preliminares

Ensaios preliminares foram realizados com um protótipo menor, com eletrodo de

coleta quadrado, a fim de avaliarmos a viabilidade do projeto. Os resultados mostraram

que o protótipo se comporta como uma câmara de ionização conforme pode ser visto na

sua curva de saturação, que foi obtida com uma tensão de 100kV e corrente de tubo de

10mA a 25cm de distancia. Verifica-se, também, que apresenta uma resposta linear com

relação à taxa de dose, conforme a Figura 31.

02468

101214161820

0 5 10 15 20 25 30 35 40Tensão de coleta (V)

Cor

rent

e de

ioni

zaçã

o (p

A) .

Figura 30: Curva de saturação do protótipo da câmara de ionização (modelo

quadrado).

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59

Uma vez estabelecida a viabilidade da confecção de uma câmara de ionização

totalmente polimérica, foram feitas modificações no projeto da câmara, tais como: o

aumento da área de coleta de carga, bem como a alteração de seu formato, de quadrada

para circular; a introdução de anéis de guarda e a utilização de peças de PMMA com

espessura menor. Dos resultados preliminares pôde-se inferir que as pesquisas apontavam

na direção correta, de modo que a mudança na configuração deve-se à necessidade de se

melhorar as leituras, minimizar os erros experimentais e acrescentar detalhes encontrados

em outras câmaras de ionização. Com estas modificações, procurou-se basicamente evitar

os efeitos de borda e melhorar a uniformidade do campo elétrico.

Os demais ensaios de caracterização foram feitos com o novo modelo, denominado

câmara de ionização WELI.

05

1015202530354045

0 5 10 15 20 25corrente aplicada ao tubo de raios-X (mA)

Cor

rent

e de

ioniz

ação

(pA

)

Figura 31: Linearidade da resposta do protótipo WELI (modelo quadrado) com a

taxa de dose.

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60

4.2 - Curva característica de saturação da câmara WELI

A curva característica de saturação da câmara WELI é mostrada na Figura 32, onde

uma variação da tensão aplicada entre as placas paralelas do detetor resulta, inicialmente,

em um sinal de corrente que é dependente do campo elétrico gerado. A curva foi obtida

com a câmara posicionada a uma distância de 500mm do tubo de raios-X, operando à

tensão de 100kV e corrente de 20mA, estando as placas da câmara WELI separadas por 0,4

mm e submetidas a uma tensão de 48V fornecida por um conjunto de baterias. A região de

recombinação, de 0 a 12V, é responsável pela coleta insuficiente das cargas (íons positivos,

negativos e elétrons) geradas pela radiação, que tendem a se recombinar, devido à atração

eletrostática. Nesta faixa, o aumento da tensão provoca uma maior fração de elétrons

recolhidos, em relação à dos recombinados, resultando num aumento da corrente registrada

no eletrômetro.

1

10

100

1000

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 10Tensão aplicada aos eletrodos (V)

Cor

rent

e de

ioni

zaçã

o (p

A)

0

Figura 32: Curva característica de saturação da câmara WELI

À medida que a tensão aplicada aumenta, há uma queda brusca na dependência do

sinal com a corrente de coleta, devido a que a maior parte das cargas, senão todas, já terem

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61

sido coletadas. A partir de então, um aumento na tensão de coleta já não acarreta mais um

aumento significativo no sinal. Na Figura 32 observa-se que acima de 12 V praticamente

não há mais dependência significativa do sinal de cargas coletado, com a tensão aplicada.

A curva resposta é praticamente constante quando se aplica um campo elétrico maior, o

que significa que estamos na região do patamar, característica região de operação das

câmaras de ionização (KNOLL, 1989).

Rigorosamente, este platô não é exatamente horizontal, admitindo uma inclinação

de cerca de 3% (ATTIX, 1966). Ademais, se a tensão de coleta continuar aumentando,

chega-se a um outro extremo do patamar, onde as cargas terão energia cinética suficiente

para colidirem com outras cargas e com as moléculas do gás contido na câmara, o que

provoca ionizações secundárias e terciárias. Como conseqüência, as cargas coletadas

geram um sinal que é novamente dependente da tensão e proporcional à tensão aplicada,

além de ser amplificado proporcionalmente à ionização primaria. Esta é a região de

operação de outro tipo de detetor gasoso, chamado detetor proporcional.

Para efeito de comparação, a Figura 11 mostra curvas de saturação obtidas por

CARDOSO, em 2003, utilizando uma câmara de ionização de ar-livre cilíndrica, com

volume variável, marca VICTOREEN, modelo 481, para várias qualidades do feixe de

raios-X (CARDOSO et al., 2003).

Quando da obtenção da curva de saturação da câmara WELI, não se chegou a

atingir este extremo superior do patamar devido ao fato de que, à distância entre as placas

de cerca de 0,4 mm, a rigidez dielétrica do ar (3,0.103 V/mm) era atingida em pontos

salientes sobre os eletrodos paralelos, o que fazia com que a câmara entrasse em curto-

circuito.

A solução para o problema das saliências foi obtida simplesmente com a passagem

de uma folha de papel entre os eletrodos, afim de limpá-los e eliminar as saliências.

Mesmo assim, devido a este tipo de dificuldade experimental, as medições foram

encerradas quando a tensão aplicada atingiu cerca de 96 V, de modo que não foi possível

alcançar o extremo final do patamar, ou seja, o início da região onde opera o detetor

proporcional.

Uma vez obtido o patamar pode-se escolher, em princípio, qualquer tensão de

operação para a câmara nesta faixa. A escolha da tensão de polarização é uma função da

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distância entre os eletrodos. Para a distância usada e como o suprimento de tensão foi

obtido de um conjunto de baterias, a tensão de operação foi escolhida como sendo 48,0 V,

no começo do patamar, que corresponde a um conjunto de quatro baterias de 12V, que

foram utilizadas na fonte de alimentação da câmara.

4.3 - Dependência energética

As curvas de dependência energética foram obtidas para a câmara WELI

posicionada a 50 cm do ponto focal do tubo de raios X, com uma filtração adicional de

1mmAl, e estão apresentadas na Figura 33. A calibração da câmara WELI foi obtida com a

utilização da câmara de ionização PTW 2532 usada como padrão de comparação.

Este ensaio foi realizado mantendo-se a corrente de tubo constante em 20mA, com

a finalidade de se obter uma maior fluência de raios-X no detetor. Variou-se, então, a

tensão no tubo em incrementos de 10kV, entre 20kV e 140kV de modo a varrer a faixa de

raios-X diagnósticos. As condições ambientais foram as seguintes: temperatura da sala

entre 22,5ºC e 23,2ºC; pressão atmosférica entre 1013,5mbar e 1016,7mbar e a umidade

relativa do ar entre 54,3% e 63,4%.

Foram feitas cinco medidas de ruído antes e depois de cada conjunto de cinco

leituras para cada ponto experimental. Dos resultados pode-se notar que as duas curvas são

comparáveis e que não há discrepância significativa na faixa dos raios-X diagnósticos, ou

seja, a resposta da câmara WELI, no que se refere à sua dependência energética, pode ser

equalizada via fatores de calibração.

A figura 33 mostra a comparação da dependência energética da câmara WELI com

a da câmara PTW2532, onde pode-se observar a boa concordância das respostas,

acentuadamente na faixa de 70kV a 90kV.

Estes resultados indicam que indicam uma boa concordância das medidas em toda a

faixa de estudo, de 20 a 140kV, sendo que entre 60 e 100 kV a concordância entre as

respostas da WELI e da PTW2532 é excelente e exibe um desvio padrão menor que 1,3%,

ao passo que entre 70kV e 90kV é o desvio é menor que 1%.

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63

10

100

1000

20 40 60 80 100 120 140Tensão aplicada ao tubo de raios-X (kV)

Cor

rent

e de

ioniz

ação

(pA

)

PTW 2532WELI

Figura 33: Respostas da dependência energética da CIPP WELI e da PTW2532.

Deste modo, mesmo sendo um protótipo, a câmara WELI já demonstra um

comportamento compatível com uma câmara comercial.

Também se pode verificar que, para feixes raios-X diferentes da região do

diagnóstico odontológico, pode-se aplicar um fator de correção (Tabela 2) ao sistema de

leitura a fim de ajustar a calibração da câmara para que a mesma possa ser usada em outras

áreas e aplicação da radiologia diagnóstica.

Tabela 2: Correlação entre Fatores de Calibração (PTW2532 / WELI) kV Fatores kV Fatores 20 1,269 90 1,000 30 1,134 100 0,919 40 1,111 110 0,934 50 1,112 120 0,887 60 1,090 130 0,862 70 1,024 140 0,836 80 1,037

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64

4.4 – Comparativo da taxa de dose entre as câmaras WELI e PTW2532

A terceira estimativa do bom desempenho do nosso protótipo deve-se a uma outra

comparação entre as respostas do detetor WELI e da câmara de ionização padrão, desta vez

com relação à resposta do detetor devido a mudanças na taxa de dose.

Os resultados experimentais estão apresentados na Figura 34, onde se verificou que,

para cada tensão aplicada ao tubo, a resposta da câmara WELI é similar à do detetor de

referência.

Foram escolhidos quatro faixas de tensão, desde 50 kV até 110kV, variando em

incrementos de 20kV. O limite de 110kV para os ensaios deve-se ao limite de potência da

unidade geradora de raios-X, PANTAK HF160, uma vez que a combinação de

quilovoltagem e miliamperagem opderia assumir um valor de potência perigosamente

próximo ao máximo admissível para o aparelho.

Para uma melhor visualização dos resultados foram plotados, juntamente com os

pontos experimentais da câmara WELI, a resposta experimental da câmara PTW 2532 e a

reta média desses pontos. Como era de se esperar, com o aumento da tensão há um

aumento na fluência dos fótons e, portanto, do sinal de corrente coletado.

Para valores mais elevados do potencial aplicado ao tubo é necessária uma taxa de

dose menor para um incremento na resposta, de modo que a corrente medida cresce mais

rapidamente numa tensão maior, para uma mesma taxa de dose.

Este gráfico mostra a boa correlação do comportamento da câmara WELI, em

relação ao detetor à câmara PTW2532, estando o maior desvio padrão em torno de 10%.

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65

10

40

70

100

130

160

190

220

250

5,0 10,0 15,0 20,0

Corrente aplicada ao tubo de raios-X (mA)

Cor

rent

e de

ioniz

acao

(pA

)

50kV (PTW2532) 50kV (WELI) 70kV (PTW2532) 70kV (WELI) 90kV (PTW2532) 90kV (WELI) 110kV (PTW2532) 110kV (WELI)

Figura 34: Corrente de saída em função da taxa de dose relativa. Pontos = respostas

da CIPP WELI; círculos=resposta da PTW2532; Picos de kilovoltagem (de baixo para

cima): 50kV (preto); 70kV (azul); 90kV (verde) e 110kV (vermelho).

4.5 – Dependência angular da câmara WELI

Na Figura 35 estão apresentados os resultados da dependência angular da câmara

WELI, irradiada a uma distância de 50 cm da fonte de raios-X. As respostas foram obtidas

para vários ângulos de incidência (θ) variando de - 60º até + 60º, em relação ao feixe de

incidência normal (0º) à câmara, com incrementos de 10º para cada leitura.

As condições de irradiação foram as seguintes: 100kV e 20mA para os valores de

tensão e de corrente no tubo, respectivamente. A tensão de coleta foi de 48V, a temperatura

e a pressão permaneceram constantes em 22,3º e 1012,3mbar, respectivamente, enquanto

que a umidade relativa do ar variou entre 52,8 e 53,5%.

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Pode-se observar, como era de se esperar, que há variação da resposta conforme o

ângulo de incidência da radiação. Para incidências maiores do que cerca de ± 30º verifica-

se uma acentuada queda na leitura, devido ao fato de chegar menos fótons no detetor uma

vez que, para esse ângulo de incidência, o campo de radiação atinge o detetor com uma

projeção menor que em relação à incidência normal do feixe (que é perpendicular ao plano

das placas).

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1

-60 -50 -40 -30 -20 -10 0 10 20 30 40 50 60Ângulo (Graus)

Resp

osta

Rela

tiva

.

Figura 35: Dependência angular da resposta da câmara WELI.

Considerando a maior diferença de leitura na região onde a câmara WELI apresenta

pouca variação angular, calculou-se a diferença entre a maior e a menor leitura relativa,

sendo esta cerca de 2,2%, de modo que podemos afirmar que a câmara WELI não requer

grandes cuidados de alinhamento ao ser utilizada no dia-a-dia, desde que opere na faixa de

30º para a direita ou para a esquerda, onde apresenta baixa variação da resposta, conforme

se verifica a parir da Figura 35.

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67

4.6 – Repetitividade e efeito da dose acumulada no filme

Durante cerca de três meses a câmara WELI foi submetida à radiação, com uma

dose diária de cerca de 2kGy, com a finalidade de avaliar a durabilidade e aderência

mecânica dos eletrodos de PANI, juntamente com a variação de sua resistência elétrica

devido aos raios-X.

Os resistores R1, R2 e R3 de PANI, depositados em placas de PMMA P1 e P2

(Figura 29) foram expostos a doses oriundas da radiação de pré-aquecimento (“warm up”)

e suas resistências elétricas foram medidas, bem com as dos resistores R4, R5 e R6 de

ambas as placas, que foram blindados. Estes resistores de PANI tiveram uma grande

variação de sua resistência elétrica, cerca de 100% após os três meses de irradiação, como

se pode ver na Figura 36.

Embora tenha havido uma variação de mais que 100% nos valores das resistências

elétricas em algumas amostras, apesar de significativo, no sentido de que verificamos uma

sensibilidade do filme à dose acumulada devido aos raios-X, não deve ser motivo de

preocupação em termos de comportamento da CI, uma vez que isto não afeta a resposta do

detetor. Isto ocorre porque, sendo o valor da resistência elétrica inicial da PANI de cerca

de 102 Ω, uma variação de 100% não é sentida pelo sistema de medida devido a

impedância de entrada do eletrômetro ser maior que 1011 Ω.

Em termos de características mecânicas da câmara, pôde-se observar uma alteração

visível na transparência do PMMA que se tornou amarelado, embora não tenha

apresentado nenhum dano visível que pudesse ser atribuído à radiação.

Com relação aos eletrodos de PANI, a despeito das alterações sofridas nos valores

de suas resistências elétricas, verificou-se que o filme não apresenta dano visível e os

contatos permaneceram intactos sem maiores prejuízos na coleta dos dados.

Por último, a Figura 37 apresenta repetições dos experimentos durante uma semana,

cujos valores de referência usados para tensão e corrente de tubo foram, respectivamente,

100 kV e 20mA.

Os valores de temperatura, pressão e umidade, durante estes cinco dias oscilaram

entre 22,3 e 23,4°C, 1013,0 e 1016,7 mbar, 55 e 65%, respectivamente.

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68

90

110

130

150

170

190

210

230

250

270

2 4 6 8 10 12 14 16 18 20

Dose (kGy)

Resis

tênc

ia (O

hms)

R1 R2 R3R4 R5 R6

Figura 36: Variação das resistências elétricas dos filmes de PANI.

Por último, a Figura 37 apresenta repetições dos experimentos durante uma semana,

cujos valores de referência usados para tensão e corrente de tubo foram, respectivamente,

100 kV e 20mA.

Foram repetidas cinco séries de medidas sucessivas com a câmara WELI, durante

cinco dias, cada uma consistindo de cinco leituras em condições ambientais tão próximas

quanto possível e o aparato experimental inalterado, afim de manter as mesmas condições

de medição.

Os valores de temperatura, pressão e umidade, durante estes cinco dias oscilaram

entre 22,3 e 23,4°C, 1013,0 e 1016,7 mbar, 55 e 65%, respectivamente.

Podemos observar que, nas mesmas condições experimentais, as leituras se repetem

com uma dispersão, em relação ao valor médio, de no máximo 9,5 %, conforme o gráfico

da figura 37.

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69

45

47

49

51

53

55

57

59

1 2 3 4Repetição

Cor

rent

e (p

A)

5

Figura 37: Repetitividade das medidas da câmara WELI a 100kV e 20mA.

4.7 – Medida da camada semi-redutora (CSR)

Para a medida da CSR foram utilizadas lâminas de alumínio com pureza

padronizada de 99,999% intercaladas entre o feixe de raios-X e as câmaras WELI e

PTW2532, com o intuito de se comparar os resultados medidos por ambos os detetores, até

atingir um valor de leitura correspondente à metade da leitura inicial.

Os detetores foram colocados a uma distância de 50cm do foco de raios-X e em

seguida foram irradiados com tensão no tubo de 50kV e corrente de 40mA, com uma

filtração adicional de 1,003 mm de Al.

As condições ambientais foram mantidas entre 22.3ºC e 22,4ºC, 1013,7mbar e

1015,1mbar e 57,5% e 60,1% de temperatura, pressão e e umidade relativa do ar,

respectivamente.

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70

Foram obtidos valores de CSR com um erro relativo de ± 0,8% quando comparada

a câmara PTW2532 com o valor da CSR de alumínio tomado como referência

(2,08mmAl), obtido no trabalho de CARDOSO em 2003 no IRD/CNEN, para a qualidade

de 50kV e filtração adicional de 1,008 mmAl (CARDOSO et al., 2003). Para a câmara

WELI, o erro relativo na medição da CSR foi menor que 4%.

O valor da CSR foi obtido pela interpolação desses valores, conforme indicado nas

Figuras 38 e 39, para a câmara PTW2532 e WELI, respectivamente.

O valor obtido para a CSR, medida com a câmara PTW2532 foi de 2,064 mmAl e

com a WELI foi de 2,16mmAl, o que fornece uma diferença de 0,8% e 3,8%,

respectivamente, em relação ao valor de 2,08 mmAl, assumido como referência.

0,5079

0,4953

0,46

0,47

0,48

0,49

0,50

0,51

0,52

0,53

0,54

2,03 2,04 2,05 2,06 2,07 2,08 2,09Espessura (mm Al)

Cor

rent

e Re

lativa

(i/io

)

CSR

Figura 38: Medida da camada semi-redutora com a câmara PTW2532.

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71

0,493

0,521

0,4

0,5

0,6

2,08 2,09 2,10 2,11 2,12 2,13 2,14 2,15 2,16 2,17 2,18 2,19 2,20

Espessura de Al (mm)

Corr

ente

Rel

ativ

a(i/i

o) CSR

Figura 39: Medida da camada semi-redutora com a câmara WELI.

4.9 – Efeito da separação entre os eletrodos

A Figura 40 mostra a variação da corrente de ionização com a câmara WELI

submetida a uma tensão de 48V entre seus eletrodos coletores e quando são intercalados

separadores entre suas placas. Este estudo da resposta da câmara em função da separação

das placas é necessário para se verificar a influência do aumento do volume sensível sobre

a leitura.

Com o aumento da distância entre os eletrodos da câmara de ionização ocorre um

aumento do volume sensível do detetor e como conseqüência a leitura aumenta, uma vez

que mais cargas são coletadas em um volume maior.

Pode-se observar, da Figura 40, que existe um comportamento linear da corrente de

ionização em função da separação das placas, dentro da faixa de estudo.

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72

Para uma dada tensão de coleta, deve existir um volume ótimo no qual a corrente de

ionização no detetor é máxima. De fato, fixada a tensão, uma maior separação entre os

eletrodos reflete-se em um aumento no volume sensível, o que acarreta um aumento na

corrente de ionização até um valor máximo. Assim, ocorre uma saturação da corrente de

ionização quando o volume da câmara atinge este valor ótimo em cada tensão de operação

da mesma.

Observa-se que, de fato, existe um aumento da leitura à medida que os eletrodos

vão sendo separados, embora não tenha sido possível atingir uma saturação da leitura. Isto

se deve a uma limitação experimental, uma vez que o aumento da separação dos eletrodos

poderia acarretar danos nos contatos da base da câmara, comprometendo as leituras. Outro

problema limitante deste experimento deve-se à mudança de geometria do volume sensível

com a intercalação dos separadores, fazendo com que as placas deixassem de ser paralelas.

15

25

35

45

55

65

75

85

95

105

115

0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0Distância entre os eletrodos (mm)

Cor

rent

e de

ioniz

ação

(pA

)

Figura 40: Resposta da câmara WELI em função da separação dos eletrodos.

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73

5 - CONCLUSÕES

Baseados nos resultados obtidos com a câmara de ionização totalmente polimérica

WELI, conclui-se que o detetor de radiação desenvolvido apresenta boa concordância com

o detetor tomado como referência (a câmara PTW2532) na faixa de energia estudada e

pode ser usado para dosimetria da radiação na faixa de raios-X diagnóstico.

Possíveis alterações nas características elétricas da PANI, embora possam limitar

sua vida útil, não interferem de maneira significativa nas respostas, que apresentam boa

estabilidade.

Outro fato importante que atesta a boa qualidade do detetor desenvolvido é que a

câmara possui uma larga faixa de operação angular, uma vez que as leituras não divergem

mais que 2,5% caso a câmara seja posicionada com até ± 30º de desajuste angular em

relação à direção do feixe.

A robustez da câmara WELI é um dos seus mais notáveis aspectos, de modo que

ela pode ser usada para o monitoramento cotidiano de raios-X diagnóstico em clínicas,

resistindo ao manuseio e até a possíveis impactos.

Finalmente, devido aos materiais com que é confeccionada, trata-se de uma CI

inovadora, robusta e com características adequadas para se tornar um produto

potencialmente competitivo, uma vez que a acâmara WELI, juntamente com o eletrômetro

flip-flop, constitui um sistema dosimétrico portátil e de baixo custo.

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74

6 - PERSPECTIVAS

A complementação dos resultados obtidos nesse trabalho, no sentido de aprimorar

detalhes técnico-construtivos da câmara WELI, bem como de avaliação de parâmetros

econômicos ainda são necessários a fim de que este protótipo possa se transformar em um

produto que tenha condições de competitividade perante as inúmeras câmaras existentes no

mercado.

A possibilidade de se obter uma câmara de ionização com tecnologia nacional

inovadora, aliado a excelentes qualidades técnicas e viabilidade econômica exigem que

sejam realizados esforços no sentido de tornar factível uma série de estudos mais

aprofundados. Tais estudos complementares podem ser, por exemplo, a otimização da

espessura das paredes do detetor em função da faixa de energia, bem como a separação

ideal entre os eletrodos, para cada tipo de aplicação possível. Também deve ser resolvido

posteriormente o problema da conecção dos eletrodos de PANI com o sistema de leitura, a

fim de que sejam sanadas imprecisões na coleta de dados decorrentes de mau contato.

Outro estudo importante é a verificação da estabilidade em longo prazo da câmara

WELI, a fim de que seja estabelecida a sua vida útil, bem como os períodos em que se

devem proceder as recalibrações do sistema.

Recomendamos, portanto, que estes estudos sejam realizados a fim de que a câmara

WELI possa ser transformado no primeiro dosímetro brasileiro, com tecnologia nacional e

totalmente polimérico, e venha despertar o interesse da indústria na sua produçaõ em

escala comercial.

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75

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82

ANEXO A – DETALHES CONSTRUTIVOS DOS PROTÓTIPOS

Figura 41: Configuração e dimensões dos protótipos da câmara de ionização WELI.

(a): modelo quadrado; (b): Placa anterior A, ou janela; e placa posterior B, com eletrodo

coletor e anel de guarda.

A parte escura da figura representa as cavidades e as trilhas onde foram depositados

os filmes de PANI. A escala da figura é 1:1 e as dimensões são em mm.

22,6

100,

0

20,0

Plac

a B

Ané

l de

guar

da

Trilhas

(b)

30,0

3,0

1,0

24,6

Plac

a A

3,0

Elet

rodo

B

Ané

l de

guar

da

10,0

1,0

0,3

3,0

Elet

rodo

A

(a) 3,0

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83

ANEXO B – CONTRIBUIÇÕES GERADAS

No decorrer desta pesquisa foram produzidos os seguintes trabalhos publicados,

bem como um pedido de patente:

• SANTOS, Luiz Antônio Pereira dos; ARAÚJO, Elmo Silvano de; AMAZONAS,

Irami Buarque do; AZEVÊDO, Walter Mendes de. A detector base on conducting

polymer to x-ray beam used in diagnostic radiology. In: IRPA 11 – 11TH

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• AMAZONAS, Irami Buarque do; ARAÚJO, Elmo Silvano de; OLIVEIRA, Letícia

Maria de; SANTOS, Luiz Antônio Pereira dos; AZEVÊDO, Walter Menezes de.

An all-polymer radiation detector for diagnostic X-ray beam dosimetry application.

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MEETING, 2004, Florianópolis. The Polymer Processing Society – 2004

Americas Regional Meeting. 2004. p. 230-231.

• SANTOS, Luiz Antônio Pereira dos; ARAÚJO, Elmo Silvano de; AMAZONAS,

Irami Buarque do; AZEVÊDO, Walter Menezes de. An Innovative Ionization

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August 28 to September 2, 2005. ASSOCIAÇÃO BRASILEIRA DE ENERGIA

NUCLEAR – ABEN. ISBN: 85-99141-01-5.

• PATENTE: Câmara de Ionização Totalmente Polimérica. Depositada em maio de

2005 no Instituto Nacional de Propriedade Industrial – INPI.

Page 98: CARACTERIZAÇÃO DE UMA CÂMARA DE IONIZAÇÃO … · Obrigado pelo amor e carinho, ... Comparativo da taxa de dose entre as câmaras WELI e PTW2532 ... Esquema de uma câmara dedal

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ANEXO C – ESTATÍSTICA UTILIZADA

A análise e a interpretação estatística dos dados foram feitas com base nas técnicas

usuais de tratamento de dados e propagação dos erros experiemtais, usando como

ferramenta de cálculo o programa EXCEL (planilha eletrônica) da MICROSOFT.

As técnicas utilizadas para a avaliação do desvio padrão experimental como medida

da incerteza, bem como da propação dos erros podem ser encontradas no Guia para a

Expressão da Incerteza de Medição (BIPM, 2003) e estão apresentadas brevemente abaixo.

a) Desvio padrão

O desvio padrão de um conjunto de “n” medições de um mesmo mensurando é a

grandeza s(qk), é dado por:

1

)()(

2

1

−Σ= =

n

qqqs

k

n

kk (17)

Onde qk é o resultado da k-ésima medição e q é a média aritmética das “n” medições.

Este parâmetro caracteriza a dispersão dos resultados e pode ser calculado para amostras

(desvio padrão da medida, s) ou para populações (desvio padrão da média, σ).

b) Média aritmética

A média aritmética simples é uma medida de tendência central de um conjunto de

“n” medições y1, y2, y3, ..., yn, e é dada por:

n

yy

i

n

i 1=Σ

= (18)