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Trabalho de conclusão de curso de especialização.
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REMOÇÃO DE COR EM EFLUENTE INDUSTRIAL SINTÉTICO POR FOTÓLISE
DO PERÓXIDO DE HIDROGÊNIO
Frederico Venâncio Martins(1)
Químico Industrial pela Universidade Estadual de Goiás. Responsável Técnico pela UTARP- Unidade de
Tratamento de Água com Resíduos de Petróleo. Pós-graduando do Curso de Especialização em Tratamento de
Resíduos Sólidos e Líquidos pela Escola de Engenharia Civil da Universidade Federal de Goiás.
Francisco Javier Cuba Teran (Orientador)
Engenheiro Civil pela Escola Politécnica da Universidade de São Paulo. Mestre e Doutor em Engenharia
Civil, na área de Hidráulica e Saneamento pela Escola de Engenharia de São Carlos da Universidade de São
Paulo, com Pós-Doutorado em Engenharia Urbana pela Universidade Federal de São Carlos. Professor
Adjunto da Escola de Engenharia Civil da Universidade Federal de Goiás.
Endereço(1): Rua Itumbiara, Qd-151 Lt-01 - Cidade Jardim - Goiânia - GO - CEP: 74413-120 - Brasil - Tel:
(62)9287-1575 - e-mail: [email protected]
RESUMO
Os corantes industriais são compostos, na maioria dos casos, refratários para degradação por processos
biológicos. Diante desta situação, os processos oxidativos avançados surgem como opção viável para remoção
desses poluentes. Neste trabalho é apresentado um estudo de remoção de cor de efluente industrial sintético
composto de corantes, por meio da aplicação de um processo oxidativo avançado (POA) via fotólise do H2O2.
Foram avaliadas a eficiência de remoção de cor, a cinética do processo e a energia elétrica por ordem de
magnitude (remoção de 90%) aplicada na forma de radiação ultravioleta na faixa C do espectro de freqüência
(UV-C). Foram obtidas remoções de cor de 90% e 99% em 30 e 60 minutos, respectivamente. Determinou-se
a cinética de remoção de cor como de pseudo-primeira ordem constante de pseudo-primeira ordem foi de 7,3 x
10-3 min-1 e tempo de meia vida de 9,49 minutos. A energia elétrica por ordem de magnitude (EE/O) aplicada
foi de 1,5 kWh/m³ com Dosagem UV-C de 1,5 kWh/m³ para remoção de 90% da cor e 3,0 kWh/m³ para
remoção de 99% da cor.
PALAVRAS-CHAVE: Processos Oxidativos Avançados, Remoção de Cor, UV/H2O2.
INTRODUÇÃO
Efluentes industriais são correntes líquidas ou suspensões geradas de processos, cujos volumes gerados e sua
composição variam dependendo do tipo de indústria, do porte, da variedade de produtos, tipo de processo,
tipos de matérias primas e práticas de reuso e reciclagem de cada fonte geradora. Devido às suas
características originais, os efluentes e seus constituintes geralmente não podem ser reaproveitadas em termos
técnicos e/ou econômicos na própria fonte geradora, necessitando passar por um tratamento, antes de serem
destinados a um corpo receptor, para adequá-los aos níveis de conformidade com padrões sanitários,
ambientais e legais de lançamento e qualidade (CAVALCANTI, 2012).
Para os autores Teixeira e Jardim (2004) os métodos convencionais de tratamento de efluentes industriais
podem ser divididos em dois grupos, sendo o primeiro grupo de métodos baseado na transferência de fase dos
componentes presentes, no qual reduzem significativamente o volume do meio contaminado, porém sem
degradar o contaminante. O segundo grupo de métodos baseia-se no uso de operações físicas e processos
químicos e biológicos convencionais para degradação dos poluentes por oxidação. No entanto, nem todos os
contaminantes presentes nos efluentes industriais são passíveis de serem degradados pelos métodos
convencionais, uma vez que apresentam componentes com características refratárias, ou seja, que não são
degradados nos tratamentos biológicos convencionais e nos ambientes naturais.
A intensificação das atividades industriais tem como conseqüência o aumento da diversidade de compostos
químicos refratários no ambiente. Estando presentes em diferentes produtos, tais como defensivos agrícolas,
medicamentos, produtos de limpeza, tintas, derivados de petróleo e alimentos, estes compostos levam ao
aumento da contaminação e poluição dos corpos receptores, pois muitas vezes estão presentes nos efluentes
industriais e esgotos sanitários (MIERZWA E HESPANHOL, 2005).
Dentre os compostos químicos refratários, os corantes sintéticos apresentam significativa importância sendo
sua produção mundial estimada entre 750 a 800 mil toneladas anuais, das quais 26 mil são consumidas no
Brasil (MARMITT et. al., 2010). Os corantes orgânicos sintéticos são essenciais para satisfazer as exigências
cada vez maiores, em termos de qualidade, variedade, rapidez e outros requisitos técnicos para a coloração de
um número crescente de produtos têxteis, tintas, medicamentos, cosméticos e saneantes, visando conferir
ampla gama de cores, proporcionando praticamente todas as tonalidades do espectro visível aos produtos
fabricados. Como boa parte dos corantes não é totalmente incorporada aos produtos, volumes consideráveis
são perdidos juntamente com refugos de produção e os efluentes destas indústrias são geralmente coloridos.
Seu descarte descontrolado provoca impacto ambiental do ponto de vista estético, pois são percebidos
visualmente em concentrações menores que 1 mg/L, e também alteram parâmetros como cor verdadeira,
demanda química de oxigênio (DQO), demanda biológica de oxigênio (DBO) e sólidos dissolvidos (COSTA,
2008). Para Silva et. al. (2012), além da interferência estética, quando não tratados adequadamente, os
efluentes coloridos podem interferir na absorção da luz pelos vegetais e animais do ambiente aquático,
modificando a fotossíntese da biota aquática. No que se referem à saúde humana, alguns os corantes são
relatados como carcinogênicos e mutagênicos em indivíduos submetidos à exposição crônica (GUARATINI E
ZANONI, 1999).
De acordo com Amorim et al. (2009), a degradação biológica dos corantes é dificultada pela complexidade da
estrutura molecular e sua origem sintética Em sua maioria, os corantes são xenobióticos e não são degradados
enzimaticamente pelos sistemas naturais de microrganismos em condições aeróbicas, e a degradação é
processada lentamente em condições anaeróbicas, podendo chegar às estações de tratamento de água
municipais (GUARATINI E ZANONI, 1999). Devido à baixa biodegradabilidade destes compostos nos
tempos de detenção hidráulica usuais das unidades de tratamento, o acúmulo destes compostos, muitas das
vezes tóxicos, nos corpos receptores e sua bioacumulção ao logo dos níveis tróficos estes compostos exigem
técnicas avançadas para sua degradação (ALMEIDA et. al., 2004).
Nos casos em que os métodos convencionais são ineficientes na remoção de corantes, ou de outros compostos
refratários, chama a atenção da comunidade científica e industrial o emprego dos processos oxidativos
avançados (POA). Os POAs são muito eficientes na oxidação, descoloração, mineralização e degradação de
poluentes orgânicos, por isso também vêm sendo aplicados no tratamento de águas subterrâneas contaminadas,
águas superficiais e na purificação e desinfecção de água potável (MOHAJERANI et al., 2009).
O princípio de ação destes processos está baseado na produção de radicais hidroxila (∙OH), espécie altamente
oxidante e de elevado potencial padrão de redução (Eº=2,730 V) e que tem caráter não seletivo na oxidação de
uma larga faixa de compostos orgânicos (NOGUEIRA et. al., 2007; TEIXEIRA E JARDIM, 2004). Dentre os
principais POA’s relatados na literatura (MUNTER, 2001; BRITO E SILVA, 2012) destaca-se o processo de
obtenção de radicais ∙OH por meio da fotólise do peróxido de hidrogênio (H2O2) usando uma fonte de radiação
ultravioleta (UV-C).
O estudo do processo UV/H2O2 é importante porque os corantes podem ser degradados em compostos mais
simples facilmente biodegradáveis ou completamente mineralizados a CO2 e H2O, diferentemente das técnicas
convencionais que na maioria dos casos apenas transferem os contaminantes recalcitrantes de fase sem
efetivamente degradá-los. Segundo Kalra et al. (2011) os radicais ∙OH produzidos pela fotólise do H2O2 são
capazes de destruir completamente a estrutura cromófora de corantes com as velocidades de reação diferentes
para os diferentes pigmentos; o processo que emprega H2O2/UV não gera lodo durante qualquer fase de
tratamento; pode ser efetuada sob condições ambientes; e o oxigênio formado pode ser utilizado para processo
de decomposição biológica aeróbica a jusante.
O objetivo principal deste trabalho é estudar a eficiência do processo oxidativo avançado por fotólise do
peróxido de hidrogênio (UV/H2O2) na degradação de corantes presentes em efluente sintético, tendo como
objetivos específicos determinar a remoção de cor, determinar a cinética de remoção de cor e determinar a
eficiência elétrica e a dosagem UV-C.
MATERIAIS E MÉTODOS
Os experimentos foram realizados no Laboratório de Saneamento da Escola de Engenharia Civil da
Universidade Federal de Goiás, na cidade de Goiânia.
Corantes
Foram usados três corantes comerciais, todos com aplicação industrial: Amarelo Cromax AT (Acid Yellow 23
– C.I. 19140), Azul Cromax AT (Acid Blue 9 – C.I. 42090) e Castanho S74A1 (Acid Yellow 36 – C.I. 13065;
Acid Red 14 – C.I. 14720; Direct Blue 86 – C.I. 74180), todos fornecidos pela Idea Química LTDA. As
estruturas moleculares dos corantes são apresentadas na Figura 1.
Reator fotoquímico
O reator fotoquímico utilizado tinha seção anular e operado em batelada sequencial com reciclo. Consistia de
um tubo cilíndrico fechado nas extremidades, com a fonte de radiação UV situada no eixo central. O reator foi
construído com tubulação de PVC de 100 mm de diâmetro, fechado por caps, volume útil de 3,6 L, contendo
uma lâmpada UV (G-LIGHT) de 15 watts de potência, com pico de emissão de 253,7 nm e de 47 cm de
comprimento. Nas extremidades laterais do reator foram conectadas mangueiras para a condução do líquido
entre o reator e o recipiente de recirculação, promovida por bomba submersa, com vazão de 600 L.h-1. Na
Figura 2 é mostrado o esquema do sistema experimental.
Acid Yellow 23 – C.I. 19140 Acid Blue 9 – C.I. 42090
Acid Yellow 36 – C.I. 13065 Acid Red 14 – C.I. 14720
Direct Blue 86 – C.I. 74180
Figura 1: Estruturas moleculares dos corantes usados no efluente sintético.
Figura 2: Representação esquemática do reator fotoquímico.
Experimento
Para o experimento, foi produzido um efluente sintético (ES) no volume de cinco litros, diluindo-se em água
destilada 50 mg, do corante Amarelo Cromax AT, 50 mg do corante Azul Cromax AT e 100 mg do corante
Castanho S74A1, pesados em balança analítica, perfazendo um efluente com concentração de 40 mg/L de
corante, cuja composição se aproxima da concentração típica de efluentes têxteis (SAIEN e SHAHREZAEI,
2007; KHEZRIANJOO e REVANASIDDAPPA, 2013; MANENTI et al., 2009). Em seguida, adicionou-se 25
mL (1865 mg/L) de H2O2 33% (m/m), quantidade em excesso se comparada com a concentração de corante,
porém necessária para produção de radicais ∙OH no meio reacional (USEPA, 1998). O reator foi operado em
batelada, recirculando-se o ES no reator por 90 minutos com a lâmpada UV-C ligada.
Retiraram-se alíquotas do ES, primeiramente no inicio do tratamento (t = 0 min) e posteriormente, em
intervalos de 15 minutos. Depois de retiradas, as amostras foram imediatamente analisadas em
espectrofotômetro UV-Visível (HACH DR 5000) para determinação das absorbâncias por varredura de 190 a
640 nm.
Determinação da eficiência de remoção de cor
A quantificação da eficiência de remoção de cor seguiu a metodologia proposta por Manenti et. al. (2009), na
qual se usam as medidas das absorbâncias nos comprimentos de onda de máxima absorção de cada corante
que compõe o ES em separado: Amarelo Cromax AT (426 nm), Castanho S74A1(486 nm) e Azul Cromax AT
(630 nm). Os percentuais de remoção de cor foram calculados pela Equação 1, onde Absi e Absf são,
respectivamente, os valores de absorção medidos nos comprimentos de onda de máxima absorção de cada
corante no início e no final do tempo exposição.
ΔAbs (%) = 100[Absi−Absf]
Absi (1)
Determinação da cinética de remoção de cor
A cinética de remoção de cor por UV/H2O2 para sistemas em recirculação é dado pela Equação 2, onde K’ é a
constante de pseudo-primeira ordem e t é o tempo de exposição. O tempo de meia-vida (t1/2) é o tempo
necessário para diminuir a concentração de cor à metade do valor inicial e é dada pela Equação 3 (TEIXEIRA
E JARDIM, 2004; ELMOLLA E CHAUDHURI, 2010).
𝐥𝐧 (𝐀𝐛𝐬𝐟
𝐀𝐛𝐬𝐢) = −𝐊′𝐭
(2)
𝐭 𝟏/𝟐 = 𝟎, 𝟔𝟗𝟑
𝐊′
(3)
Determinação da energia elétrica por ordem de magnitude (EE/O) e dosagem UV
A dosagem UV-C mede o consumo de energia elétrica aplicado a um volume fixo do efluente. Essa medida
combina em um valor simplificado a intensidade da luz, vazão, tempo de detenção hidráulica e percentual de
remoção de cor. A dosagem UV-C é dada pela Equação 5, onde EE/O (Equação 4) é consumo de energia
elétrica por ordem de magnitude na remoção da cor e fornece o número de kWh (quilowatt-hora) necessário
para reduzir a concentração de cor em 90 %, ou seja, uma ordem de magnitude, em um metro cúbico. Na
Equação 4 P é a potência nominal da fonte de radiação UV-C em kW, t é o tempo de exposição em horas e V
o volume tratado em m³. (SOLARCHEM, 1994).
𝐄𝐄/𝐎 =𝐏. 𝐭
𝐕
(4)
𝐃𝐨𝐬𝐚𝐠𝐞𝐦 𝐔𝐕 = 𝐄𝐄/𝐎. 𝐥𝐨𝐠 (𝐀𝐛𝐬𝐢
𝐀𝐛𝐬𝐟)
(5)
RESULTADOS E DISCUSSÃO
O efluente sintético produzido a partir dos três corantes apresentou forte coloração esverdeada, a qual foi
reduzida drasticamente com 30 minutos de tratamento, conforme evidencia a Figura 3. O fenômeno de
remoção de cor acontece porque dentro do reator a radiação UV-C, emite fótons (hν), que promovem a
clivagem das moléculas de H2O2 gerando radicais ∙OH (Equação 6), os quais reagem com os corantes
presentes no ES, atacando diretamente os grupos cromóforos (ligações duplas entre nitrogênio-nitrogênio,
nitrogênio-carbono, carbono-carbono e carbono-oxigênio) presentes nas moléculas (Equação 7), degradando-
as em compostos intermediários mais simples (KALRA et al., 2011). A fonte de radiação UV-C (lâmpada de
mercúrio à baixa pressão) com pico de emissão em 253,7 nm não é a mais eficiente para o processo, visto que
o H2O2 apresenta seu máximo de absorção em 220 nm. No entanto, esta limitação é suprida com uma dosagem
em excesso de H2O2 (USEPA, 1998).
H2O2 + fóton (hν) → 2 ∙OH (6)
R2C═CR2 + ∙OH → R2∙C─CR2OH (7)
A Figura 4 revela a variação da remoção de cor a partir das absorbâncias medidas em cada tempo de
exposição, confirmando a eficiência do processo UV/H2O2. Nota-se que no ES bruto é possível identificar três
picos de absorção máxima na faixa do visível, em 426 nm, 486 nm e 630 nm, correspondendo,
respectivamente, aos picos de absorção dos grupos cromóforos dos corantes Amarelo Cromax AT, Castanho
S74A1e Azul Cromax AT. No mesmo gráfico verifica-se, a partir de 15 minutos de tratamento, a redução da
absorbância das amostras nos comprimentos de onda referentes aos picos dos corantes, o que corrobora com o
ataque dos radicais hidroxilas nos grupos cromóforos.
Figura 3: Descoloração do efluente sintético.
Figura 4: Diminuição da absorbância em cada tempos de exposição.
Também é possível verificar nos primeiros quinze minutos de tratamento o aumento da absorbância em 266
nm, devido à absorbância de anéis aromáticos presentes nas moléculas dos corantes e também nos subprodutos
formados, e posterior decréscimo nos tempos subseqüentes, evidenciando também a destruição parcial desses
compostos aromáticos. Tal fato pode ser decorrente de a reação entre ∙OH e os corantes ocorrer rapidamente,
sem resultar na mineralização direta dos corantes, mas na produção subprodutos orgânicos intermediários que
podem reagir com ∙OH em seguida, dependendo da concentração do subproduto e da sua recalcitrância.
Também é possível que presença de subprodutos da degradação dos corantes seja causada pelo consumo de
radicais ∙OH decorrente do excesso de H2O2 no meio reacional (Equação 8 e 9). Esse problema pode ser
superado com a ajuste da dosagem de H2O2 através da otimização do processo e/ou com a substituição da
lâmpada de mercúrio a baixa pressão por outra de luz mais intensa e com pico de emissão próximo do
comprimento de máxima absorção molar do H2O2 (USEPA, 1998; NOGUEIRA et. al., 2007).
2∙OH → H2O2 (8)
H2O2 + ∙OH → ∙O2H + H2O (9)
Determinação da eficiência de remoção de cor
As eficiências de remoção de cor, calculadas pela Equação 3, em cada pico de máxima absorbância dos três
corantes do ES encontram-se na Tabela 1. Na Figura 5 têm-se os percentuais de remoção de cor em função do
tempo nos comprimento de onda de máxima absorção de cada corante. Em 30 minutos de tratamento, há uma
remoção de cor superior a 90% referentes aos corantes do ES e a partir de 60 minutos o processo se estabiliza
com remoção de cor superior a 99%. Este fato concorda com Kalra et al. (2011) e Al-Kdasi et al. (2004). Para
esses autores, nos processos UV/H2O2 o tempo de contato é muito importante para remoção de cor, e
mencionaram outros pesquisadores que encontraram tempos variando entre 30 a 90 minutos para remoção
completa, sendo que este tempo varia de um corante para outro e que quanto maior o tempo de detenção,
maior a remoção. Diante disso, é possível inferir que uma remoção efetiva da cor, nas condições operacionais
usadas neste experimento, pode ser obtida com tempos de detenção hidráulica de 30 minutos.
0
0,5
1
1,5
2
2,5
190 240 290 340 390 440 490 540 590 640
Ab
sorb
ân
cia
Comprimento de Onda (nm)
Bruto
15 min
30 min
45 min
60 min
75 min
90 min
Amarelo
Cromax AT
Azul Cromax AT
Castanho
S74A1
Vis
ível
Ult
ravio
leta
Tabela 1: Dados das absorbâncias medidas.
Tempo
(minutos)
Abs Remoção de Cor (%) Abs
média ln (Absf
Absi)
426 nm 486 nm 630 nm 426 nm 486 nm 630 nm
0 1,684 1,897 2,242 0,00% 0,00% 0,00% 1,941 0,000
15 0,477 0,354 0,395 71,67% 81,34% 82,38% 0,409 -1,558
30 0,126 0,080 0,054 92,52% 95,78% 97,59% 0,087 -3,109
45 0,032 0,020 0,007 98,10% 98,95% 99,69% 0,020 -4,592
60 0,012 0,009 0,004 99,29% 99,53% 99,82% 0,008 -5,451
75 0,006 0,004 0,003 99,64% 99,79% 99,87% 0,004 -6,105
90 0,003 0,004 0,002 99,82% 99,79% 99,91% 0,003 -6,472
Figura 5: Percentual de remoção de cor em cada pico de máxima absorbância no efluente sintético.
Determinação da cinética de remoção de cor
Das informações da Tabela 1 também é possível extrair informações sobre a cinética do POA de remoção de
cor por UV/H2O2. Na Figura 6, o gráfico da média das absorbâncias dos corantes (Abs média) em função do
tempo apresenta comportamento não linear, o que é um indício que o processo de remoção de cor é de pseudo-
primeira ordem, sendo confirmado pela linearidade do gráfico ln (Absf/Absi) em função do tempo (Figura 7).
Embora a reação entre as moléculas dos corantes e o radical ∙OH ser bimolecular, este último é produzido a
uma taxa constante, e, portanto, os corantes tornam-se os reagentes limitantes (SOLARCHEM, 1994). A
inclinação da reta obtida pela regressão linear fornece a constante de pseudo-primeira ordem K’ = 7,3 x 10-2
min-1. Quanto mais inclinada, ou seja, maior o valor de K’, mais rápida é a remoção de cor. O tempo de meia
vida nesse processo UV/H2O2 de remoção de cor é dado por t1/2 = 9,49 minutos.
Determinação da energia elétrica por ordem de magnitude (EE/O) e dosagem UV-C
O valor de EE/O descreve completamente as características da remoção de cor e aumento de escala neste
tratamento, fazendo com que a comparação de resultados sistemas diferentes seja feita comparando-se os
valores de EE/O, nos quais, quanto menor for este valor mais eficiente é o tratamento. Considerando o fato
que em 30 minutos de processo UV/H2O2 mais de 90% da cor do efluente sintético foi removida, verifica-se
que o valor constante de EE/O = 1,5 kWh/m³ e que a dosagem UV-C = 1,5 kWh/m³. Se for requerida mais
uma ordem de remoção de cor, ou seja, remoção de outros 90% da cor, a partir da cor remanescente, o que é
equivalente a remover 99% da cor inicial, a dosagem UV-C requerida deve ser dobrada até 3,0 kWh/m³. Isto
significa dizer que a mesma quantidade de energia para remover os primeiros 90% de cor é necessária para
remover 90% da cor remanescente, assim por diante. Este fato demonstra o quão efetivo é o processo
UV/H2O2 na redução da cor (SOLARCHEM, 1994).
0,00%
20,00%
40,00%
60,00%
80,00%
100,00%
0 15 30 45 60 75 90 105
Rem
oçã
o d
e C
or
(%)
Tempo (minutos)
Amarelo Cromax AT (426 nm)
Castanho S74A1 (486 nm)
Azul Cromax AT (630 nm)
Os dados de EE/O e dosagem UV-C são muito importantes para o projeto e construção de equipamentos em
escala comercial. O fato de esses dados combinarem em um valor simplificado a intensidade da luz, vazão,
tempo de detenção hidráulica e percentual de remoção de cor, faz com que o volume do reator não seja um
critério relevante para o tratamento, pois o amento na vazão do efluente ou na concentração dos compostos é
compensado com um aumento na potência de radiação UV-C irradiada no meio reacional, não necessitando de
grandes equipamentos que encarecem os custos de aquisição e manutenção (SOLARCHEM, 1994). Quanto a
outros custos que incidem no processo UV/H2O2, deve-se levar em conta, além do percentual de remoção do
composto alvo, os custos com peróxido de hidrogênio, os custos tarifários com energia elétrica de cada região.
Figura 6: Redução da absorbância média em cada tempo de exposição.
Figura 7: Linearidade de ln (Absf/Absi) em função do tempo.
CONCLUSÕES
Diante do que foi exposto, conclui-se que o processo oxidativo avançado por fotólise do peróxido de
hidrogênio é eficiente na remoção de cor de um efluente sintético, visto que este processo conseguiu remover
mais de 90% da cor em 30 minutos de exposição e com 60 minutos de exposição praticamente toda cor foi
removida. Também ficou comprovado que a geração de radicais hidroxila é realizada a uma taxa constante,
pois o processo de remoção de cor é obtido por cinética de pseudo-primeira ordem com constante de pseudo-
primeira ordem de 7,3 x 10-2 min-1 e tempo de meia vida de 9,49 minutos. Finalmente, determinou-se serem
necessários 1,5 kWh/m³, tanto para EE/O, quanto para a dosagem UV-C na remoção de 90% da core 3,0
kWh/m³ para remoção de 99% da cor. Recomenda-se estudos posteriores para otimização do processo.
0,000
0,500
1,000
1,500
2,000
0 15 30 45 60 75 90 105
Ab
sorb
ânci
a m
édia
Tempo (minutos)
y = -0,073x
R² = 0,952-8,000
-7,000
-6,000
-5,000
-4,000
-3,000
-2,000
-1,000
0,000
0 15 30 45 60 75 90 105
ln (
Ab
sf/A
bsi
)
Tempo (minutos)
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