2018年湖北省自然科学奖提名项目公示表一、项目名称化学链高效低成本捕集燃烧中 CO2的多尺度机理和过程定向调控

二、项目简介主要技术内容、授权知识产权情况、技术指标、应用推广及取得的经济社会效益等（限 1000 字）

该项目属于能源科学技术(480)领域。捕集煤等高碳固体燃料燃烧产生的大量 CO2是低碳社会需解决的关键挑战，目前面临着发电成本增

加>50%、能耗增加>30%的技术瓶颈。化学链碳捕集技术基于活性载体颗粒的循环利用、把一个化学反应有序分解为多个子反应，同时实现 CO2源头捕集和化学能梯级利用，被欧美视为最有前景的含碳燃料利用方式之一，但目前存在燃烧效率低、载体颗粒成本高、捕集规模小等难题，这也是本项目研究的核心目标。本项目围绕化学链高效碳捕集的反应动力学机理、低成本碳捕集的颗粒动态演变物理机制、规模化碳捕集的反应过程定向调控，以多尺度研究为主线开展了系统深入基础研究，主要发现点有：

1. 颗粒表界面尺度反应动力学和慢速反应强化原理创造性地从原子层次解析了载体颗粒与反应气体之间的非均相本征反应动力学机制，建立了普适性

表界面尺度反应动力学模型；在国际上率先发现了耦合载氧体-煤焦直接固固反应和 CO2/H2O-煤焦气化反应的慢速煤焦反应强化原理，实现了各反应体系间反应平衡的匹配。成果被评价为“化学链焦点领域关键论文”、载体颗粒性能“最好”。

2. 载体颗粒烧结/团聚机制和活性衰减阻滞方法发展了原创性的颗粒动力学异权值Monte Carlo方法，揭示了颗粒烧结/团聚受控于表面晶粒扩散和

内部晶界扩散的物理机制；提出了调控活性物质晶粒大小和介孔结构、阻断载体颗粒各组分间副反应的阻滞方法，实现了以廉价天然矿物/废弃物为原料的载体颗粒自下而上裁减设计。发展方法被认为“最适合颗粒团聚主导过程”、“首次提出了溶解凝胶燃烧合成法”。

3. 化学链反应器间热质传递平衡的定向调控和多尺度优化设计在国际上最早实现了“自热”化学链过程，破解了载体颗粒循环难以兼顾传质平衡和传热平衡的国

际难题；基于多相反应流多尺度模拟实现了反应器关键设备的优化设计；在国际上最早进行生物质或煤/生物质混合燃料的串行流化床化学链燃烧，性能指标跃居国际一流水平。成果被评价为“主流化学链反应器的代表”，列为国际上有重要影响的化学链研究基地，报道了“第一个生物质化学链燃烧结果”、拥有“巨大前景”。

8 篇代表论文中 2 篇入选 ESI、SCI 他引 519次；成果被中美德澳加等国院士及学者在 Energy

Environ Sci、Prog Energy Combust、ChemSco Rev、Adv Mater等系统总结和权威肯定。核心技术已授权国家发明专利 11项；获得第三届国际化学链会议(瑞典哥德堡)唯一最佳论文奖，担任第四届国际化学链会议主席，连续四年入选能源学科中国高被引学者，进行邀请报告 28次，担任 Int J Greenh Gas Con等

8个期刊编委。

三、客观评价评价结论、检测结果等

8 篇代表性论文发表在本学科领域权威期刊 Energy & Fuels、Applied Energy、IndEngChem

Res、Powder Technol、Journal of Hazardous Materials，2 篇入选 ESI，被中、美、德、澳、加等国院士及学会 Fellow在 Prog Energy Combust、Energy Environ Sci、ChemSco Rev、Adv Mater等知名期刊权威肯定、系统总结、跟踪研究、直接应用，SCI 他引 519次，产生了广泛的学术影响。1 人获国基金优青同时被聘为青年长江学者、万人计划青年拔尖人才，应邀担任 Int J Greenh Gas Con 客座编委及 7个期刊编委或副主编。以下为国内外知名学者的第三方代表性评价摘录。1、发现点 1的国际权威专家评价：反应动力学是“化学链焦点领域的关键论文”、达到“增强的 /

更快的反应动力学”，发展了“最好的”载体颗粒、具有“卓越性能”(1) 澳大利亚工程院院士、纽卡斯尔大学 BehdadMoghtaderi 教授在论文[Energy Fuels 2012, 26,

15–40]中，把关于反应动力学的代表性论文 1 列为“化学链焦点领域的关键论文”(Table 1 provides

a breakdown of key papers in major focus areas)。(2) 皇 家化学学会 Fellow、利兹大学 Andy P. Brown 教授在论文 [Environmental Science &

Technology, 2016, 51(1): 12-57]中认为我们合成的载体颗粒(代表性论文 2)具有“卓越性能”(superior

uptake performance)，这是因为稻 壳 灰中杂质金属“提高了反应动力学” (improved reaction

kinetics)。(3)希腊亚里士多德大学 Lori Nalbandian 教授在论文[Fuel, 2016, 165: 367-378]中评价我们发展的

NiO/NiAl2O4(代表性论文 1)“具有最高的氧传输能力和最高的反应性，是最好的载氧体” (the

bestCLC oxygen carrier with the highest Oxygen Transfer Capacity andreactivity)。(4) 东京工业大学 T. Yamaguchi 教授和科廷大学 Balagopal N. Nair 教授联合论文[J. Mater. Chem.

A, 2016, 4,16928]中，评价我们发展的载体(代表性论文 2)是“最高效的CO2吸收剂”，这是因为其“高的吸附容量、快速的反应动力学性能和持久运行能力”(the most efficient CO2 sorbents by virtue

of their high absorption capacity, faster kinetics and reasonable durability)。(5) 皇家化学学会 Fellow、牛津大学 Dermot O'Hare 教授在论文[Energy Environ. Sci., 2014, 7,

3478–3518]中指出，我们发展载体颗粒 (代表性论文 2)由于“促进了反应动力学”(promoted the

reaction kinetics)，具有“高效的”(highly efficient)、“几乎不变的”(almost unchanged)CO2捕集能力。

(6) 美国工程院院士和中国工程院外籍院士、俄亥俄州立大学 Liang-Shih Fan 教授在观点论文[Energy Environ. Sci., 2008, 1, 248–267]中把代表性论文 1 作为煤化学链燃烧的第一个代表性工作大段 综 述，认为这是“一项非常有挑战性的任务” (an even more challenging task)。我 们发展的NiO/NiAl2O4氧载体与煤焦直接反应具有“显著的”(noticeable)反应性。2、发现点 2的国际权威专家评价：原创的 Monte Carlo方法“最适合颗粒团聚主导过程”、“最流行的三种方法之一”，“首次提出了溶解凝胶燃烧合成法”、实现了载体颗粒“反应性衰减和磨

损的抑制”(1) 德国工程院院士、马格德堡大学 TsotsasEvangelos 教授在论文[AIChE Journal. 2011，57：

3012-3026]评价我们发展的颗粒动力学 Monte Carlo方法(代表性论文 3)达到“非常高的精度(very

high accuracy)”、“最适合于颗粒聚团主导过程” (be the most suitable for coalescence dominated

processes)，直接应用我们的方法。(2) 美国科学院院士、卡内基梅隆大学 Elizabeth A. Casman 教授在论文[Environ. Sci.: Nano,

2017, 4, 89]中评价我们发展的方法(代表性论文 3)是“最流行的三种群平衡模拟框架之一”(The

three most popular population balance (PB) frameworks)，直接应用我们的方法(We employed the Direct

simulation Monte Carlo approach of ref. 21.)。(3) 加拿大工程院院士 Edward J. Anthony 教授在论文[Fuel Process. Technolog., 2016, 142: 100-

106]中指出我们的工作(代表性论文 4)“可实现抑制反应性衰减和抵抗颗粒磨损”(offer reduced decay

rates in reactivity or increased resistance to attrition)。(4) 苏黎士联邦理工的 Christoph R. Müller 教授在论文[Adv. Mater. 2017, 29, 1702896]中评价，

代表性论文 4的方法“可抑制载体颗粒烧结导致的性能衰减，这反过来提升了其稳定性”(mitigate

sintering‐induced capacity decay and in turn, to improve the cyclic stability of CaO-based CO2 sorbents)。(5) 加拿大工程院院士 Edward J. Anthony 教授在论文[Applied Energy, 2016, 180, 722-742]中指

出：代表性论文 5“首次提出了溶胶凝胶燃烧合成法”(This method was first proposed by Luo et al. )，载体颗粒“具有更好的性能”(showed better performance)，这是由于 La2O3阻滞烧结和吸收多余的CO2。

(6)长江学者特聘教授、杰出青年基金获得者、天津大学巩金龙教授在论文[Energy Environ.

Sci., 2011, 4, 3805–3819]中评价，我们的载体颗粒“表现最好”(performed best)，这是“因为均匀多孔的颗粒有利于气体扩散，阻滞颗粒间的烧结” (because it was composed of finely-dispersed

hollowstructured particles that favored the gas-phase diffusion and can prevent small CaO particles from

agglomeration)。3、发现点 3的国际权威专家评价：列为国际上有重要影响的化学链研究基地，所设计的反应器是“主流反应器的代表”、“改进了热质传输”，报道了“第一个生物质化学链燃烧结果”、拥有“巨大前景”

(1)化学链领域的前驱者、西班牙国家科学院 J. Adanez在论文[Prog Energy Combust 65(2018) 6-

66]中把把华中科技大学和东南大学(代表性论文 6、7、8)列入国际上有重要影响的 10个化学链燃烧研究基地：“在过去的几年内，武汉华中科技大学煤燃烧国家重点实验室赵教授领导的研究组建立了两套化学链燃烧装置，热功率分别为 5kWth和 50kWth”，高度评价我们实验装置“达到了高的CO2捕集效率和燃烧效率”(High CO2 capture and combustion efficiencies have been obtained)。“东南大学沈教授领导的研究组运行了两套连续化学链燃烧装置”，喷动床设计“达到卓越的煤与载氧体颗粒良好混合” (an excellent mixing of solids...ensuring good mixing between the coal and oxygen

carrier)。(2) 开创化学链领域的金红光院士在论文[Applied Energy 211 (2018) 259–268]把 5kWth 串行流化

床煤化学链燃烧反应器(代表性论文 8)作为“目前主流反应器的代表”(the main stream of the current

CLC reactor [13–19])，并指出 10kWth反应器(代表性论文 6)“成功测试”了固体燃料化学链燃烧反应性(successfully examined the reactivity)。

(3) 西班牙国家科学院 A Abad 教授在论文[Fuel, 2018, 211: 868-875]指出：代表性论文 6得到了“生物质化学链燃烧的第一个结果”(First results using biomass…were obtained by Shen et al. [10])。

(4) 美国工程院院士 Liang-Shih Fan 教授在论文[Applied Energy, 2015, 145: 354-363]中，把代表性论文 6 喷动床反应器与查尔莫斯理工大学的鼓泡床反应器进行直接比较，认为我们的设计“具有更长的停留时间的优点”(has the advantages of a longer solids residence time)。

(5) 长江学者特聘教授、清华大学蔡宁生教授在论文[Powder Technology, 2017, 320: 519-529]中指出，我们的反应器(代表性论文 8)中煤焦与载氧体“达到良好混合”(achieve good contact)，“提升了热质传输”(which improves the heat and oxygen transfer between the OC and char)。

(6) 化学链领域领军者、瑞典查尔莫斯理工大学 Anders Lyngfelt 教授在论文[Int J Greenh Gas

Con]认为：我们开创的生物质化学链燃烧“拥有巨大的前景”(holds great promise)。

四、主要完成人情况姓 名 赵海波 排 名 1

行政职务 煤燃烧国家重点实验室副主任 技术职务 高校教授工作单位 华中科技大学能源与动力工程学院完成单位 华中科技大学 联系电话 13995646860

对本项目主要科技创新的创造性贡献（限 300字）

对三个创新点均有创造性贡献。创新点 1(论文 1)：建立了多孔颗粒反应与热质内外传递竞争的普适性表界面尺度反应动力学模型，发现了对慢速煤焦反应的强化原理；创新点 2（论文 3）：首创了描述颗粒团聚/烧结的异权值Monte Carlo方法,揭示了颗粒团聚/烧结的物理机制；创新点 3(论文 8)：建立了标志性 5kWth煤化学链燃烧串行流化床反应器，实现了反应器调控和优化。本人在该项目中透露的工作量占本人总工作量的 80%。

姓 名 沈来宏 排 名 2

行政职务 热能工程系系主任 技术职务 高校教授工作单位 东南大学能源与环境学院完成单位 东南大学 联系电话 18652055987

对本项目主要科技创新的创造性贡献（限 300字）

对创新点 3有创造性贡献。建立了 1kWth(论文 7)和 10kWth(论文 6)固体燃料化学链燃烧连续运行实验装置，原创性设计了喷动床作为燃料反应器，实现了热质传递和反应的调控，率先在国际上开展生物质、煤/生物质混合燃料的化学链燃烧研究，达到国际先进水平。本人在该项目中透露的工作量占本人总工作量的 70%。

姓 名 刘文强 排 名 3

行政职务 技术职务 高校副教授工作单位 华中科技大学能源与动力工程学院完成单位 华中科技大学 联系电话 18086007876

对本项目主要科技创新的创造性贡献（限 300字）

对创新点 2有创造性贡献。针对常规化学链载体颗粒性能衰减较快、抗烧结性能差的问题，在载体颗粒烧结抑制、吸附剂前驱体的优化筛选、惰性载体添加等方面创造性地做出了相应的贡献(论文 4)，包括：对不同前驱体进行了同等条件下的对比筛选，提出了有机前驱体能在煅烧过程中带来疏松多孔的微观结构，从而提高吸附剂的循环吸附能力；提出载体活性颗粒与多相载体均匀分散，从而缓解载体颗粒在高温循环过程中的颗粒之间的团聚烧结问题；发现水化处理、前驱体的优化选择和负载惰性载体能显著抑制载体颗粒物化性能衰减。本人在该项目中透露的工作量占本人总工作量的75%。

姓 名 郭欣 排 名 4

行政职务 技术职务 高校教授工作单位 华中科技大学能源与动力工程学院完成单位 华中科技大学 联系电话 13871068948

对本项目主要科技创新的创造性贡献（限 300字）

对创新点 1有创造性贡献。提出一种能将体系中结构、化学反应与扩散传递三者统一的反应分子动力学方法,从原子/分子层次和微纳尺度解析了载体颗粒与反应气体之间的非均相本征反应动力学机制，从而深入认知无法完全从实验上观察的物理化学过程；针对现有载体颗粒循环效率下降、制备成本高和吸附活性弱的缺点，利用廉价废弃物作为原料合成了具有高吸附容量、快反应速率及高稳定性的高温 CO2 吸附剂，这些这种合成方法为废弃物的综合利用提供了崭新的方案(论文 2)。本人在该项目中透露的工作量占本人总工作量的 75%。

姓 名 罗聪 排 名 5

行政职务 技术职务 高校副教授工作单位 华中科技大学能源与动力工程学院完成单位 华中科技大学 联系电话 17092776722

对本项目主要科技创新的创造性贡献（限 300字）

对创新点 2有创造性贡献。论文 5中，从晶体结构、孔隙结构、表面反应机理等方面对化学链载体颗粒的循环反应性能及其变化进行了深入的研究和探讨，尤其是首次提出采用溶胶凝胶燃烧合成法，使 La2O3均匀地分布在载体的孔隙中，从吸附剂晶粒大小变化以及碳酸化物-氧化物相互作用的角度对吸附剂循环反应活性衰减给予了合理的解释，探讨了 La2O3 对 CO2的协同捕捉效应及其对钙基吸附剂介孔形成的影响，获取了不同掺杂物对孔隙结构的影响机制；探讨了活性组分、载体、助催化剂等多种组分间的相互作用以及对多循环捕捉 CO2的影响。本人在该项目中透露的工作量占本人总工作量的 75%。

五、完成人合作关系说明排名 单位名称 对本项目科技创新和推广应用支撑作用情况

1华中科技大学和东南大学

华中科技大学赵海波与东南大学沈来宏自 2006 年 5月开始在化学链领域开展持续 10 余年来不间断深入合作研究。共同承担的课题包括：973计划课题《燃煤 CO2分离与富集(2006CB705800)》，华中科技大学作为项目承担单位、东南大学作为参与单位；973计划课题《低成本富集 CO2的新型燃烧原理和分离技术(2011CB707301)》，华中科技大学作为项目承担单位，东南大学作为参与单位；国家自然科学基金国际（地区）合作与交流项目《基于载氧体解耦的煤化学链燃烧多尺度基础研(51561125001)》,东南大学作为项目承担单位，华中科技大学作为子课题承担单位。华中科技大学和东南大学合作在煤等固体燃料的化学链燃烧方面的合作内容包括：华中科技大学发展载氧体反应动力学、抗烧结/团聚方法、制备先进载体颗粒，东南大学在 1kWth和 10kWth 串行流化床上进行连续运行实验研究；华中科技大学在反应器内三传一反的多尺度模拟和调控优化方面开展工作，为东南大学 1kWth、10kWth 串行流化床的设计原型进行优化。东南大学与华中科技大学共享实验数据，东南大学为华中科技大学 5kWth 串行流化床的设计和运行提供支持。

2 华中科技大学

赵海波是华中科技大学煤燃烧国家重点实验室“新一代低碳能源利用”研究团队的负责人，项目完成人郭欣、刘文强、罗聪均是该团队成员，煤燃烧国家重点实验室通过平台建设费、自主课题、开放课题等对团队进行支持。赵海波与罗聪合作发表论文“Weiwei Peng, Zuwei Xu, Cong Luo, Haibo Zhao*. A Tailor-Made Core-Shell CaO/TiO2-Al2O3 Architecture as a High-Capacity and Long-Life CO2 Sorbent. Environmental Science & Technology, 2015, 49(13): 8237–8245”，赵海波与郭欣合作发表论文“赵海波*, 郭欣, 郑楚光. 300MW燃煤锅炉静电除尘器的现场实验和数值模拟. 热能动力工程, 2008, 23(3): 259-264”。郭欣、罗聪、刘文强是赵海波负责的国家重点专项课题《复杂多孔结构表界面反应与传递机理(2016YFB0600801)》的骨干成员。

六、代表性论文专著目录（不超过 8 篇）序号 论文专著名称/刊名 影响因子 年卷期页码 发表时间 通讯作者 第一作者 所有作者 SCI它引次数 他引总次数

1

Sol–Gel-Derived NiO/NiAl2O4 Oxygen

Carriers forChemical-Looping

Combustion by Coal Char/Energy & Fuels

3.625 2008, 22(2): 898-905

2008 年 2月20日 赵海波 赵海波

赵海波，刘黎明，王保文，徐迪，蒋林林，郑楚光

34 45

2

High temperature capture of CO2 on lithium-based

sorbents from rice husk ash/Journal of Hazardous

Materials

6.393 2011, 189: 301-307

2011 年 2月22日 郭欣 王珂

王珂，郭欣，赵鹏飞，王凡子，郑楚光

50 54

3

Analysis of four Monte Carlo methods for the solution of

population balances in dispersed systems/Powder

Technology

2.947 2007, 173(1): 38-50

2006 年 12月8日

赵海波

，ArkadiMaisels, Themis Matsoukas

赵海波赵海

波，ArkadiMais

els, Themis Matsoukas, 郑楚光

53 60

4 Performance Enhancement of Calcium Oxide Sorbents for

Cyclic CO2 Capture—A Review/ Energy & Fuels

3.625 2012, 26: 2751−2767

2012 年 4月13日

Bo Feng 刘文强 刘文强，Hui An，秦昌雷，尹俊俊

，Guoxiong Wang，Bo

120 128

Feng，徐明厚

5

Development and Performance of CaO/La2O3

Sorbents during Calcium LoopingCycles for CO2

Capture/Industrial Engineering & Chemistry

Research

3.027 2010, 49: 11778–11784

2010 年 9月15日 郑瑛 罗聪

罗聪，郑瑛，丁宁，吴琪珑，边关，郑楚光

54 58

6

Chemical-Looping Combustion of Biomass in a

10 kWth Reactorwith Iron Oxide As an Oxygen

Carrier/Energy & Fuels

3.625 2009, 23: 2498–2505

2009 年 3月30日 沈来宏 沈来宏

沈来宏，吴家桦，肖军，宋启磊，肖睿

114 123

7

Chemical Looping Combustion of Biomass/Coal

with Natural Iron Ore as OxygenCarrier in a

Continuous Reactor/Energy & Fuels

3.625 2011, 25: 446–455

2010 年 12月21日 沈来宏 顾海明

顾海明，沈来宏，肖军，张思文，宋涛

76 81

8

Chemical looping combustion of coal in a 5

kWth interconnected fluidized bed reactor using hematite as

oxygen carriers/Applied Energy

7.500 2015, 157: 304-313

2015 年 4月14日 马琎晨 赵海波

马琎晨，赵海波，田鑫，魏义

杰，SharmenRajendran, 张永亮，Sankar

Bhattacharya, 郑楚光

18 22

备注：表中所填信息（包括作者姓名、刊名及论文名称的拼写或顺序请与提供的论文附件保持完全一致）

七、提名者及提名意见（限 150 字）该项目针对化学链碳捕集的高效、低成本、规模化世界性难题

开展创新工作，建立了表界面反应动力学模型，发现了高温颗粒团聚/烧结物理机制，破解了反应器热质传递平衡的难题，建立了国际先进水平的化学链系统。8 篇代表性论文被多国院士等 SCI 他引 500

余次，多次被评价为“首次”、“最好”。综上，特推荐湖北省自然科学一等奖。

八、知情同意证明（附签字扫描件）